Metal Recovery from Fly Ashes - Experiences from Routine Operation of the Flurec Process and Status of the Industry Solution SwissZinc

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Metal Recovery from Fly Ashes - Experiences from Routine Operation of the Flurec Process and Status of the Industry Solution SwissZinc
Abstract

                      Metal Recovery from Fly Ashes – Experiences from Routine
                             Operation of the Flurec Process and Status
                                 of the Industry Solution SwissZinc
                                                        Stefan Schlumberger

                     Volatile metals such as cadmium, copper, lead and zinc are accumulated in fly ashes
                     (FA) from municipal waste incineration (MSWI) plants. In Switzerland, acidic fly ash
Rückstände aus MVA

                     leaching – so called Fluwa process – has been established since 1997 and offers an
                     effective method for metals separation and recovery. Nowadays, more than 60 percent
                     of these FA are treated and the metals contained in it are recovered. Acidic FA leaching
                     provides the basis for extended methods such as the Flurec process. This process allows
                     the recovery of special high grade zinc (SHG Zn > 99.995 %) and a lead, copper and
                     cadmium containing concentrate. Good operational experiences within the past five
                     years confirm the efficiency and high capability of this process. Thus, about 250 tons
                     of SHG zinc metal is produced annually and sold as a commodity.
                     Until the year 2021, all FA produced in Switzerland have to be treated and metals have
                     to be recovered according to state-of-the-art procedures as prescribed in the Swiss
                     Waste Ordinance (2015). Therefore, the construction of a centralized treatment and
                     metal recovery plant – similar to the Flurec process – is planned at national level in
                     Switzerland: SwissZinc. Swiss MSWI plants will be the sole shareholders. SwissZinc is
                     not operated for profit but is intended to ensure long-term cost-covering operation.
                     The plant is capable of recovering approximately 2,200 tons of SHG Zinc per year.
                     According to current planning, commissioning is scheduled for 2024. As an efficient
                     business solution, SwissZinc enables ecologically and economically sustainable metal
                     recovery from fly ashes. In the long term, SwissZinc represents the most optimal im-
                     plementation of the legal requirements for metal recovery from fly ashes.

                     202
Metal Recovery from Fly Ashes - Experiences from Routine Operation of the Flurec Process and Status of the Industry Solution SwissZinc
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

         Metallrückgewinnungen aus Flugaschen –
 Erfahrungen aus dem Routinebetrieb des Flurec-Verfahrens
         und Stand der Branchenlösung SwissZinc
                                                 Stefan Schlumberger

1.           Schweizer Abfallwirtschaft..........................................................................204

                                                                                                                                        Rückstände aus MVA
1.1.         Verwertungsmöglichkeiten der Flugaschen.............................................204
1.2.         Prinzip der sauren Flugaschenwäsche.......................................................205

2.           Betriebserfahrungen Flurec........................................................................206

2.1.         Saure Flugaschenwäsche ............................................................................208
2.2.         Zementierung ..............................................................................................210
2.3.         Solventextraktion und Zinkelektrolyse ....................................................211
2.4.         Massenbilanz................................................................................................212
2.5.         Fazit................................................................................................................213

3.           SwissZinc.......................................................................................................213

4.           Literatur.........................................................................................................216

Wertstoffe ungenutzt zu deponieren ist weder ökologisch noch ökonomisch sinn-
voll. Dies gilt auch für Verbrennungsrückstände, die bei der thermischen Abfall-
behandlung – in der Schweiz als Kehrichtverwertung bezeichnet – anfallen. Die
Stiftung Zentrum für nachhaltige Abfall- und Ressourcennutzung (ZAR) erarbeitet
zukunftsweisende Ergänzungen zu bestehenden Sammelsystemen der schweizeri-
schen Abfallwirtschaft und leistet als nationales Entwicklungszentrum wegweisende
Praxisbeiträge zur nachhaltigen Schließung von Stoffkreisläufen. Seit ihrer Grün-
dung im Jahr 2010 wurden unter anderem die Grundlagen für eine weltweit erste
Aufbereitungsanlage für Trockenschlacke aus der thermischen Abfallverwertung
erarbeitet. Mit der Erweiterung der technologischen Möglichkeiten durch das
Kompetenzzentrum für Hydrometallurgie wurden im Jahr 2014 die Grundlagen für
weitergehende Aufbereitungs- und Rückgewinnungskonzepte wie beispielsweise die
nationale Metallrückgewinnung aus Flugaschen oder die Phosphorrückgewinnung
aus Klärschlammaschen geschaffen. Ziel ist es, neben der bereits sehr effizienten
thermischen Verwertung der Abfälle auch deren stoffliche Nutzung zu verbessern.
Damit leistet die Abfallwirtschaft einen aktiven Beitrag zur nachhaltigen Ressourcen-
politik und Schließung von Stoffkreisläufen.

                                                                                                                                203
Metal Recovery from Fly Ashes - Experiences from Routine Operation of the Flurec Process and Status of the Industry Solution SwissZinc
Stefan Schlumberger

                     1. Schweizer Abfallwirtschaft
                     Jährlich werden in der Schweiz etwa 4 Millionen Tonnen Abfälle in 29 Kehrichtverbren-
                     nungsanlagen (KVA) verwertet [1]. Lag der bisherige Fokus der thermischen Abfallbe-
                     handlung hauptsächlich bei der energetischen Verwertung durch Fernwärmenutzung
                     und Stromproduktion, so gewann die Nutzung der in den Verbrennungsrückständen
                     enthaltenen Ressourcen in den letzten Jahren einen immer größeren Stellenwert. Die-
                     sem Aspekt wurde auch im Rahmen der Totalrevision der Schweizer Abfallverordnung
                     Rechnung getragen, indem die neue Verordnung über die Vermeidung und Entsorgung
                     von Abfällen (VVEA) Ziele zur Ressourcennutzung vorgibt. Abfälle sind demnach
Rückstände aus MVA

                     stofflich und energetisch gemäß dem Stand der Technik zu verwerten. Demzufolge
                     müssen Anlagen, die Siedlungsabfälle oder Abfälle vergleichbarer Zusammensetzung
                     thermisch verwerten, nach Ablauf einer Übergangsfrist ab dem Jahr 2021 Metalle
                     aus den Filteraschen zurückgewinnen [3]. Neben den Filteraschen betrifft dies auch
                     diejenigen Kesselaschen, die sich qualitativ von den Rostaschen unterscheiden und
                     somit filterascheähnlich sind. Nachfolgend werden diese zu behandelnden Aschen als
                     Flugaschen bezeichnet, die die im Abgas transportierten, aus dem Feuerraum ausge-
                     tragenen bzw. im Abgasstrom neugebildeten Partikel beinhalten. Da alle Schweizer
                     KVAs zur Staubabtrennung aus dem Abgasstrom – sowohl für nasse als auch trockene
                     Abgasreinigungssysteme – einen Elektrofilter zur primären Staubabscheidung verwen-
                     den und die Neutralisation der Abgase in einer nachgeschalteten Stufe erfolgt, liegt
                     hier keine Vermischung von Elektrofilteraschen und Neutralisationsprodukten vor.
                     Im Mittel fallen bei der Verbrennung einer Tonne Abfall in einer Schweizer KVA
                     etwa 20 kg Flugasche (FA) an. Das entspricht einer jährlichen Menge von etwa
                     80.000 Tonnen Flugasche. Da mit diesen 4 Millionen Tonnen Abfall die Kapazitäts-
                     grenze der heutigen Schweizer KVA erreicht ist, kann davon ausgegangen werden, dass
                     die anfallende Menge an KVA-Flugasche in den nächsten Jahren nicht weiter ansteigen
                     wird. Die aktuelle Abfallwirtschaftssituation in der Schweiz deutet aber auch auf kein
                     relevantes Sinken dieser Flugaschenmengen in den nächsten Jahren hin.

                     1.1. Verwertungsmöglichkeiten der Flugaschen
                     Heute werden zur Behandlung der Flugaschen vier Verfahren angewendet (Bild 1).
                     Die neutrale Wäsche gefolgt von einer Verfestigung mit Zement oder alternativen
                     Bindemitteln und anschließender Deponierung der stabilisierten Flugaschen im In-
                     land, der Export der unbehandelten Flugaschen in eine Untertagedeponie (UTD) in
                     Deutschland sowie die sogenannte saure Flugaschenwäsche (Fluwa) bzw. das darauf
                     aufbauende Flurec-Verfahren (Kapitel 2). Eine Metallrückgewinnung ist nur durch das
                     Fluwa- bzw. Flurec-Verfahren möglich. Dieses stellt den derzeitigen Stand der Technik
                     zur Metallrückgewinnung aus Flugaschen dar. Zwölf KVAs wenden dieses Verfahren
                     derzeit in der Schweiz an. Fünf weitere Anlagen lassen ihre Flugaschen an einer die-
                     ser zwölf Anlagen mitbehandeln. Von den zwölf Fluwa-Anlagen ist eine zusätzlich
                     mit dem neuen Flurec-Verfahren zur direkten Metallrückgewinnung aus den KVA-
                     Filteraschen ausgerüstet. Insgesamt werden mit diesen beiden Verfahrensvarianten
                     58 % der Schweizer Flugaschen aufbereitet und die Metalle daraus anteilig verwertet.

                     204
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

Die verbleibenden 42 % der Flugaschenmenge müssen zukünftig einer Metallrückge-
winnung zugeführt werden. Dafür sind drei weitere Fluwa-Anlagen in Planung, die
diese Kapazitätslücke zukünftig schließen werden. Ab 2022 können alle Flugaschen im
Land durch den Prozess der sauren Flugaschenwäsche behandelt werden.

                                                                              Bild 1:
                                                     FLUREC
                                                         8%                   Aufteilung der heutigen Entsor-
                                                                              gungs- bzw. Verwertungswege
                                            Neutralwäsche                     für KVA-Flugaschen; Neut-

                                                                                                                 Rückstände aus MVA
                                                        16 %                  ralwäsche mit nachfolgender
                                                                              Stabilisierung und Deponierung
                                                  Export UTD                  im Inland, Export in eine Unter-
                                                        26 %                  tagedeponie (UTD) im Ausland
                                                                              als Entsorgungswege und das
                                                     FLUWA
                                                                              Fluwa- bzw. Flurec-Verfahren
                                                                              zur Metallrückgewinnung und
                                                        50 %
                                                                              stofflichen Verwertung

                                                   1.2. Prinzip der sauren Flugaschenwäsche

                                                                         Abgas-
                                                       Elektrofilter
                                                                         wäscher
                            Feuerung

                   Abfall

                                                  Flugasche

          Rostasche
          zur Deponie                                          Hg-Ionen-
                                                              Austauscher

                                             Schwermetall-
                                               Extraktion
                        Kalksilo
                                                                       Hg-Abscheidung

                                                                         Filterkuchen
                                                                         zur Deponie

                                        Fällung                                              Vorfluter

                                        Zinkschlamm                              Ionen-
                                       zum Recycling                           austauscher

Bild 2:     Prinzipschema der sauren Flugaschenwäsche; die extrahierten Metalle werden in der
            Abwasserbehandlung ausgefällt, im Zinkschlamm angereichert und einer stofflichen
            Verwertung zugeführt; der metallabgereicherte Filterkuchen wird gemeinsam mit der
            ebenfalls metallentfrachteten Rostasche deponiert

                                                                                                          205
Stefan Schlumberger

                     Die saure Flugaschenwäsche (Fluwa, Bild 2) wurde in der Schweiz Anfang der 1990er
                     Jahre erstmals großtechnisch umgesetzt. Sie beruht auf der Kombination zweier Abfall-
                     stoffströme: den Flugaschen und dem sauren Wäscherabwasser, die in einer Extrakti-
                     onskaskade gemeinsam behandelt werden. Dabei erfolgt einerseits die Neutralisation
                     der im sauren Wäscherabwasser enthaltenen Salzsäure durch die Alkalinität der Flug-
                     aschen und anderseits die Schwermetallextraktion aus den Flugaschen. Die extrahierten
                     Metalle werden in der Abwasserbehandlungsanlage mit Kalkmilch ausgefällt und als
                     Zink- bzw. Metallhydroxidschlamm der Verwertung im Ausland zugeführt. Die metall-
                     abgereicherte, sauer gewaschene Flugasche (Filterkuchen) wird gemeinsam mit der Rost-
Rückstände aus MVA

                     schlacke in der Schweiz auf Deponien des Typs C oder D abgelagert [3].

                     2. Betriebserfahrungen Flurec
                     Das Flugasche-Recycling (Flurec-Verfahren) steht für die direkte Rückgewinnung der
                     mittels saurer Wäsche extrahierten Metalle. Es wurde im Jahr 2013 bei der KEBAG
                     in Zuchwil (Schweiz) erfolgreich in Betrieb genommen. Nach dem Prozessschritt der
                     sauren Flugaschenextraktion wird das schwermetallangereicherte Filtrat in der nachge-
                     schalteten Flurec-Anlage weiter aufbereitet. Die aus der Flugasche extrahierten Metalle
                     werden in mehreren Prozessschritten weiter aufgetrennt, gereinigt und als Produkte ver-
                     wertet. In einem ersten Schritt werden dazu die edleren Metalle Blei, Cadmium, Kupfer
                     und Silber durch einen Reduktionsprozess mit Zinkpulver als Reduktionsmittel – der
                     sogenannten Zementierung – abgeschieden (Bild 3). Das erhaltene Metallkonzentrat,
                     im Weiteren als Zementat bezeichnet, wird zur Weiterverarbeitung an ausländische
                     Betriebe zur Rückgewinnung der darin enthaltenen Metalle abgegeben. Dabei werden
                     die Metalle Blei, Kupfer und Silber mit hydro- und pyrometallurgischen Verfahren
                     aufbereitet und als Produkte dem Stoffkreislauf wieder zugeführt. Cadmium wird ab-
                     getrennt und in stabilisierter Form auf einer Deponie für Sonderabfälle abgelagert.

                      Zinkpulver-
                      dosierung

                      metallhaltiges
                      Filtrat
                                                             vorgereinigtes Filtrat
                                                                                      Bild 3:
                      (aus FLUWA)        Reaktor
                                                             zur Solventextraktion
                                                      Kerzenfilter                    Prinzipschema der Zementie-
                                                                                      rung – reduktive Abtrennung
                                       Filterpresse
                                                                                      der edleren Metalle Blei (Pb),
                                                                                      Cadmium (Cd), Kupfer (Cu) und
                                                              Zementat:               Silber (Ag) mittels Zinkpulver-
                                                              Rückgewinnung           zugabe; das Metallkonzentrat
                                                              von Ag, Cd, Cu, Pb
                                                                                      (Zementat) wird einer stoff-
                                                                                      lichen Verwertung zugeführt

                     206
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

Aus dem vorgereinigten Filtrat wird anschließend mittels Solventextraktion ein
hochreines Zinkkonzentrat hergestellt, aus dem Zink elektrolytisch als hochreines
Metall mit einer Reinheit von über 99.995 % abgeschieden wird (Bild 4). Mithilfe der
Solventextraktion werden dabei drei Ziele erreicht:
1. Zink wird selektiv aus dem Abwasserstrom extrahiert. Die hohe Reinheit des Zink-
   metalls wird somit sichergestellt,
2. das Anion Chlorid wird gegen Sulfat ausgetauscht und ein konventioneller Zink-
   elektrolyseprozess ermöglicht und

                                                                                                       Rückstände aus MVA
3. das Zielmetall Zink im Konzentrat auf einen Gehalt von 150 g/l angereichert.

                                     Extraktion
              vorgereinigtes
              Filtrat                                  Abwasser

                                   organische
                                    Phase im
   Waschstufe                     geschlossenen
                                    Kreislauf

                                    Reextraktion

                Zink-
              Konzentrat
                                 Elektrolytkreislauf      H2SO4      Bild 4:
                                   Zinkelektrolyse
                                                                     Prinzipschema der Solvent-
                               Zinkmetall > 99,995 %                 extraktion und elektrolytischen
                                                                     Zinkmetallgewinnung

Tabelle 1:     Qualitative Anforderungen der
               Gewässerschutzverordnung für
               Abwasserbehandlungsanlagen von
               Abfallverbrennungsanlagen
Parameter            Ein-     Einleitung in die
                     heit öffentliche Kanalisation
pH-Wert		                          6,5 – 9,0
Temperatur            °C              40
Arsen (As)           mg/l             0,1               Das von Schwermetallen abgereicherte
Blei (Pb)            mg/l             0,1               Abwasser wird in der prozessinternen
Cadmium (Cd)         mg/l            0,05               Abwasserbehandlung weiter aufbereitet
Chrom (Cr gesamt) mg/l                0,1               (technisch analog zu Bild 2). Die Anfor-
Kobalt (Co)          mg/l             0,5               derungen der Gewässerschutzverordnung
Kupfer (Cu)          mg/l             0,1               [2] für Entsorgungsbetriebe (Tabelle 1)
Molybdän (Mo)        mg/l             1,0               werden dabei deutlich unterschritten,
Nickel (Ni)          mg/l             0,1               so dass das Abwasser anschließend der
Quecksilber (Hg)     mg/l            0,001              kommunalen Kläranlage zugeführt wer-
Zink (Zn)            mg/l             0,1               den kann.

                                                                                                207
Stefan Schlumberger

                     Nachfolgend werden die Betriebserfahrungen aus den Jahren 2015 bis 2019 anhand der
                     einzelnen Verfahrensstufen erläutert. Für eine detaillierte Beschreibung der einzelnen
                     Verfahrensstufen sei hier auf eine frühere Publikationsschrift verwiesen [6].
                     Nach Abschluss der Inbetriebnahme sowie der grundlegenden Optimierung des Ver-
                     fahrens begann im Februar 2014 der großtechnische Dauerbetrieb. Die Anlage wird
                     während sieben Tagen pro Woche und 365 Tagen im Jahr betrieben. Für den regulären
                     Betrieb der gesamten Metallrückgewinnung (Fluwa- und Flurec-Verfahren) werden wo-
                     chentags im Tagesbetrieb (6:30 bis 15:30 Uhr) drei Personen für den operativen Betrieb
                     und 1,5 Personalstellen für die prozessbegleitende Analytik und Qualitätsüberwachung
Rückstände aus MVA

                     benötigt. Die restliche Zeit des Tages, sowie an Wochenenden und Feiertagen, wird die
                     Anlage vom Schichtbetrieb der KVA mitüberwacht. Wartungs- und Reinigungsarbeiten
                     werden durch Kurzunterbrechungen im Tagesbetrieb vorgenommen. Neben Betriebs-,
                     Wartungs- und Unterhaltsarbeiten stellen die Prozess- und Qualitätskontrolle die
                     wichtigsten operativen Arbeitsfelder dar.

                     2.1. Saure Flugaschenwäsche
                     Neben der eigenen Flugasche (FA) wird auch diejenige der Kehrichtverwertung Zür-
                     cher Oberland KEZO (Hinwil) verarbeitet. Insgesamt werden somit pro Jahr etwa
                     6.000 Tonnen Flugasche behandelt. Die im sauren Wäscherabwasser enthaltene Salzsäure-
                     menge ist zur Extraktion der Metalle weitestgehend ausreichend, so dass nur in sehr
                     geringem Umfang ergänzend technische Salzsäure (80 kg/t FA) mit verwendet werden
                     muss. Zusätzlich wird noch Wasserstoffperoxid dosiert, damit die Flugaschenextraktion
                     unter oxidierenden Bedingungen betrieben werden kann. Dies wirkt sich insbesondere
                     positiv auf die Rückgewinnung der Elemente Blei, Cadmium und Kupfer aus, die sonst
                     an metallischen Eisen-, Aluminium- und Zinkpartikeln, die in den Flugaschen enthalten
                     sind, reduktiv abgeschieden und mit der gewaschenen Asche deponiert werden.
                     Die Metallgehalte der verarbeiteten Flugaschen variieren hinsichtlich der qualitativen
                     Zusammensetzung (Bild 5). So lag der Zinkgehalt in der Flugasche im Jahr 2018
                     zwischen 50 und 80 g/kg Trockensubstanz (TS). Ein analoger Konzentrationsverlauf
                     zeigt sich im Filtrat der sauren Flugaschenextraktion. Dort variierte der Zinkgehalt
                     zwischen 6 und 16 g/l. Diese Variation spiegelt die Schwankungen im Abfallinput
                     sowie Veränderungen im thermischen Transferverhalten der Schwermetalle im Ver-
                     brennungsprozess wider.
                     Die Korrelation des zeitlichen Verlaufs der Zinkkonzentration in der Flugasche und im
                     Filtrat bestätigt eine zugrundeliegende, konstante Extraktionsausbeute. Diese lag im
                     Jahr 2018 bei 75 % (± 5 %). Für die anderen relevanten Schwermetalle Blei, Cadmium
                     und Kupfer liegen ähnliche zeitliche Konzentrationsverläufe vor. Die durchschnittlich
                     erreichten Extraktionsausbeuten der Jahre 2015 bis 2018 zeigt Tabelle 2. Blei, Cadmium
                     und Zink zeigen dabei unter Berücksichtigung der Messunsicherheiten eine annähernd
                     konstante Extraktionsrate. Bei Kupfer ist ein Anstieg der Extraktionsausbeute im Jahr
                     2018 erkennbar. Dies wurde durch eine geringfügige Modifikation des pH-Wertes in
                     der Extraktion erreicht.

                     208
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

          Zinkgehalt im Filtrat                                             Zinkgehalt in Flugasche
          g/l                                                                                g/kg TS
          18                                                                                     100

          16                                                                                    90

          14                                                                                    80

          12                                                                                    70

                                                                                                             Rückstände aus MVA
          10                                                                                    60

           8                                                                                    50

           6                                                                                    40

           4                                                                                    30
               Jan   Feb   Mär    Apr   Mai       Jun   Jul   Aug   Sep   Okt   Nov   Dez

                                        Filtrat         Flugasche

Bild 5:          Zeitliche Variation des Zinkgehalts in der Flugasche und des Filtrates der sauren Flug-
                 aschenextraktion im Jahr 2018

Tabelle 2:                                    Neben verfahrenstechnischen Parame-
                 Durchschnittlich erreichte Extrak-
                 tionsausbeuten der sauren Flug-
                                              tern beeinflussen auch Abfallinhaltsstoffe
                 aschenwäsche für die Elemente
                                              die erreichbaren Rückgewinnungsraten.
                 Blei, Cadmium, Kupfer und Zink
                 der Jahre 2015 bis 2018      So stellt beispielsweise der Schwefel-
                                              gehalt im Abgas bzw. in der neutralen
            Blei Cadmium Kupfer     Zink
 Jahr                                         Wäscherabschlämmung der nassen Ab-
 		                      %
                                              gasreinigung eine signifikante Störquelle
 2015        45     92       34      70
                                              für die Bleirückgewinnung dar. Liegen
 2016        52     93       39      74
                                              im Rohgas hohe SO2-Frachten vor, so
 2017        55     92       40      77
                                              kann dies zu einer erhöhten Ausfällung
 2018        54     91       52      75
                                              von schwerlöslichem Bleisulfat in der
                                              Flugaschenextraktion führen (Bild 6),
da die saure und neutrale Wäscherabschlämmung bauartbedingt gemeinsam als
Quenchwasser (QW) anfallen und somit direkt der Flugaschenwäsche zugeführt
werden. Zur Ausfällung schwerlöslicher Sulfate tragen dabei primär die beiden
Kationen Calcium und Blei bei. Sinkt nun parallel zum steigenden Sulfatgehalt im
Wäscherabwasser der Calciumgehalt in den Flugaschen, so kommt es zu einer Aus-
fällung von Bleisulfat, da verfügbares Calcium bereits vollständig als Gips ausgefallen
ist. Dieser Umstand ist bei der in Tabelle 2 dargestellten Bleiausbeute bereits berück-
sichtigt. Ohne die Mitfällung von Bleisulfat liegt die Bleiausbeute im Bereich von
75 bis 80 %. Zur langfristig stabilen und effizienten Bleirückgewinnung sind daher
eine bauliche Trennung und eine separate Behandlung der sauren und neutralen
Wäscherabschlämmung empfehlenswert.

                                                                                                       209
Stefan Schlumberger

                               Bleigehalt im Filtrat                                   Sulfatgehalt im Quenchwasser
                               mg/l                                                                             g/l
                               2.500                                                                            75

                               2.000                                                                            60
Rückstände aus MVA

                               1.500                                                                            45

                               1.000                                                                            30

                                500                                                                             15

                                   0                                                                            0
                                    Jan          Mär          Mai      Jul       Aug          Okt        Dez
                                               Bleigehalt im Filtrat    Sulfatgehalt im Quenchwasser

                     Bild 6:       Abhängigkeit des Bleigehaltes im Filtrat der sauren Flugaschenwäsche vom Sulfatgehalt
                                   des Quenchwassers

                     2.2. Zementierung
                     Im Filtrat der sauren Flugaschenextraktion vorliegende, im Vergleich zu Zink edlere
                     Metalle, werden in der Zementierung reduktiv durch die Zugabe von Zinkpulver als
                     Reduktionsmittel abgeschieden. Die zugegebene Menge des Reduktionsmittels ist vom
                     jeweiligen Gehalt der edleren Elemente abhängig. Anhand der im eigenen Prozesslabor
                     kontinuierlich analysierten Filtratzusammensetzung wird die Zinkpulverzugabe an-
                     hand des stöchiometrischen Bedarfs angepasst und optimiert. Pro Jahr werden somit
                     durchschnittlich etwa 30 Tonnen Zinkpulver benötigt. Wie aus Tabelle 3 ersichtlich,
                     liegen die Abreicherungsraten der Elemente Blei, Cadmium und Kupfer über 95 %.
                     Das unedelste von den hier diskutierten Elementen ist Cadmium. Dessen reduktive
                     Abscheidung durch die Zugabe von Zinkpulver ist demzufolge am schwierigsten, so
                     dass sich dort kontinuierliche Verbesserungen in der mechanischen Dosierung sowie
                     der Prozessführung im Verlauf der Jahre 2015 bis 2017 erkennen lassen. Neben der
                     Optimierung der chemisch relevanten Betriebsparameter wurde zusätzlich ein größe-
                     rer Filtratvorlagebehälter mit einem Nutzvolumen von 120 m3 zur Homogenisierung
                     des Zementierungszulaufs integriert. Nachdem das Prozesslabor aus personellen
                     und wirtschaftlichen Gründen nur wochentags zur Verfügung steht und die Anlage

                     210
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

im 24-Stundenbetrieb von Montag bis Sonntag gefahren wird, konnten durch diese
Maßnahmen bessere und konstantere Abreicherungsraten erzielt werden. Die hohe
Produktqualität des in der nachfolgenden Elektrolysestufe abgeschiedenen Zinkmetalls
konnte somit sichergestellt werden.

Tabelle 3:   Durchschnittlich erreichte Ab-       Tabelle 4:     Durchschnittliche Zusammenset-
             reicherungsraten der Elemente                       zung des Zementates 2015 bis 2018
             Blei, Cadmium, und Kupfer in der
             Zementierungsstufe der Jahre 2015      Blei       Cadmium Kupfer    Silber    Zink
             bis 2018                              			                    %

                                                                                                     Rückstände aus MVA
                                                     60
Stefan Schlumberger

                     dem Tageskurs an der Börse (London Metal Exchange, LME) abzüglich einer Um-
                     schmelzgebühr von 200 EUR pro Tonne Zink, da das hier hergestellte Zink nicht im
                     Standardformat – als Barren gegossen – vorliegt. Eine dafür notwendige Umschmelz-
                     und Gießanlage ist für die geringe Jahresproduktion von 250 bis 300 Tonnen Zink pro
                     Jahr nicht rentabel zu betreiben.
Rückstände aus MVA

                                                                                Bild 7:

                                                                                Zinkblech auf Euro-Paletten
                                                                                zu Einheiten von einer Tonne
                                                                                gebündelt

                     Der Anlagenteil der Solventextraktion und Zinkelektrolyse ist auf eine Jahresproduktion
                     von 300 Tonnen Zink bzw. einer maximalen Zinkkonzentration im Filtrat von 12 g/l
                     ausgelegt. Da aber die abfallbedingten Zinkschwankungen im Input der Flugaschen
                     bzw. dem resultierenden Filtrat einer größeren Variation unterliegen (Bild 5), kann die
                     Auslegungskapazität nicht linear über das ganze Jahr erreicht werden. In Zeiten hoher
                     Zinkgehalte der Flugasche liegt die resultierende Konzentration im Filtrat deutlich
                     über 12 g/l, so dass der Anteil >12 g/l des zuvor in der Flugaschenwäsche extrahierten
                     Zinks nicht der Elektrolyse, sondern über den Abwasserschlamm wieder der Feuerung
                     zugeführt wird. Durch diese Rückführung verteilt sich das in die Feuerung zusätzlich
                     eingetragene Zink wiederum anteilig auf die beiden Stoffströme Rostasche und Flug-
                     asche. Der Anteil des Zinks, der erneut in die Flugasche gelangt, wird im System im
                     Kreis gefahren. Die derzeit durchschnittlich produzierte Jahresmenge an Zink liegt bei
                     250 Tonnen. Die Optimierung der internen Kreisläufe zur Steigerung der Zinkproduk-
                     tion auf 300 Tonnen pro Jahr ist Gegenstand laufender Arbeiten.

                     2.4. Massenbilanz
                     In Bild 8 ist die Massenbilanz des Flurec-Prozesses für die schwermetallrelevanten
                     Stoffströme zur Behandlung einer Tonne Flugasche dargestellt. Der Gesamtwirkungs-
                     grad zur Verwertung des Zinks beträgt derzeit etwa 60 %. Abweichungen der Massen-
                     bilanz für die Elemente Blei, Cadmium, Kupfer und Zink von ± 7 % resultieren durch
                     Messunsicherheiten bei der Bestimmung der Massenströme und der dazugehörigen
                     Elementkonzentration.

                     212
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

          Flugasche 1.000 kg                                       Filterkuchen 780 kg
          Zn = 70 kg Cu = 2,2 kg                                   Zn = 18 kg Cu = 1,20 kg
          Pb = 12 kg Cd = 0,4 kg                                   Pb = 5,5 kg Cd = 0,03 kg

                                                                   Abwasserschlamm 100 kg
                                                                   Zn = 14 kg Cu = 0,06 kg
                                                                   Pb = 0,4 kg Cd = 0,02 kg
          Quenchwasser 3.000 kg              FLUREC-
          Zn = 2,0 kg Cu = 0,04 kg          Verfahren              Zementat 11 kg
          Pb = 0,2 kg Cd = 0,02 kg                                 Zn = 0,6 kg Cu = 0,90 kg

                                                                                                       Rückstände aus MVA
                                                                   Pb = 6,8 kg Cd = 0,34 kg

                                                                   Zinkmetall 42 kg
                                                                   Zn = 42 kg
          Zinkpulver 5 kg
          Zn = 5,0 kg                                              Abwasser 3.072 kg
                                                                   Zn = < 0,5 g Cu = < 0,1 g
                                                                   Pb = < 0,1 g Cd = < 0,1 g

Bild 8:       Massenbilanz des Flurec-Verfahrens, dargestellt für die schwermetallrelevanten Stoff-
              ströme zur Behandlung einer Tonne Flugasche

                                                                                          2.5. Fazit
Das Flurec-Verfahren ist nun seit fünf Jahren erfolgreich unter industriellen Bedin-
gungen im Dauerbetrieb. Insbesondere die verfahrenstechnisch sehr robuste Kombi-
nation aus Zementierung und Solventextraktion gewährleistete eine konstant hohe
Zinkproduktqualität. Abfallinputbedingte Qualitätsschwankungen konnten damit
gut abgefangen werden, so dass dies keine negativen Auswirkungen auf die Produkte
sowie deren Wert hatte. Eine Verbesserung der Zinkausbeute und die Minimierung
prozessinterner Verluste sollen in den nächsten Monaten erreicht werden.
Der Übergang von der Abfallverbrennung, einst als stoffliche Vernichtung gesehen,
hin zur Produktion eines hochwertigen, hochreinen Metalls mit gleichbleibend hoher
Qualität stellte das bestehende Personal vor große Herausforderungen, die im Verlauf
der Optimierungsphasen sukzessive angegangen und gelöst wurden. Heute arbeitet
die Anlage zuverlässig und beweist, dass die Abfallverbrennung einen wichtigen Teil
zur ökoeffizienten Schließung von Stoffkreisläufen beitragen kann.

                                                                                    3. SwissZinc
Wie bereits einleitend erwähnt, gilt für Betreiber von Schweizer Abfallverbrennungsan-
lagen ab dem Januar 2021 eine gesetzliche Metallrückgewinnungspflicht aus den dort
anfallenden Flugaschen. Zur Erfüllung der Vorgaben muss die saure Flugaschenwäsche
als erste Behandlungsstufe angewendet werden. Anschließend kann einerseits das
Flurec-Verfahren zur direkten Metallrückgewinnung oder die ausländische Verwer-
tung der Zinkhydroxidschlämme praktiziert werden. Bei letztgenannter dominiert

                                                                                                213
Stefan Schlumberger

                     mengenmäßig die thermische Verwertung in Drehrohröfen, dem sogenannten Wälz-
                     verfahren. Die dafür verrechneten Behandlungs- und Verwertungskosten pro Tonne
                     Hydroxidschlamm wurden für die Schweizer Abfallbehandlungsanlagen einerseits nicht
                     transparent und offen nachvollziehbar dargelegt, und anderseits der darin enthaltene
                     Metallgehalt nicht vergütet. Die Preisgestaltung unterlag zudem großen Schwankungen
                     jenseits wechselkursbedingter Faktoren, so dass die Kostensituation für die Anlagen-
                     betreiber langfristig unsicher und nicht zufriedenstellend war.
                     Da mit dem Flurec-Verfahren die Metallrückgewinnung aus den Flugaschen im in-
                     dustriellen Maßstab erfolgreich gezeigt werden konnte, wurde eine auf dieser Techno-
Rückstände aus MVA

                     logie basierende nationale Metallrückgewinnungsanlage (SwissZinc) geplant. Die
                     flächendeckende Umsetzung des Flurec-Verfahrens auf allen Anlagen, die heute und
                     zukünftig eine saure Flugaschenwäsche betreiben, wäre sowohl betrieblich als auch
                     wirtschaftlich nicht zielführend. Der Verband der Betreiber Schweizerischer Abfall-
                     verwertungsanlagen (VBSA) gründete daraufhin im Jahre 2016 die SwissZinc AG. Sie
                     wurde von 27 der 29 Schweizer KVAs beauftragt, die Machbarkeit einer gemeinsamen
                     Rückgewinnungsanlage in technischer und rechtlicher Hinsicht zu prüfen. Dabei sollen
                     Synergien und Skaleneffekte durch die zentralisierte Aufbereitung möglichst optimal
                     genutzt werden. Die gemeinsame Aufbereitungsanlage soll neben der KEBAG am
                     Standort Zuchwil (SO) errichtet werden. Weiter soll sie nicht gewinnorientiert aber
                     kostendeckend betrieben werden. Die anliefernden KVAs werden Aktionäre der Anlage
                     und kontrollieren diese. Dieser Ansatz gewährleistet eine effiziente und gesetzeskon-
                     forme Metallrückgewinnung sowie die totale Transparenz der Behandlungskosten und
                     langfristige Planungssicherheit.
                     Das Konzept basiert dabei auf der regionalen Behandlung der Flugaschen mit dem
                     Prozess der sauren Flugaschenwäsche und einer anschließenden, zentralen Aufbe-
                     reitung der lokal anfallenden Hydroxidschlämme. Die Metallrückgewinnung erfolgt
                     durch eine salzsaure Laugung der Hydroxidschlämme. Blei, Cadmium und Kupfer
                     werden dabei über eine Zementierung als Metallkonzentrat abgetrennt und verwertet.
                     Zink wird mittels Solventextraktion und Elektrolyse als special high grade Zink zurück
                     gewonnen und anschließend vermarktet. Die erreichten Rückgewinnungsgrade der
                     Metalle Zink, Blei und Cadmium lagen über 95 %. Für Kupfer konnte eine Ausbeute
                     > 80 % realisiert werden.
                     Abschließend wurde der SwissZinc-Prozess mit den heute mengenmäßig dominieren-
                     den Wälzverfahren und der anschließenden Zinkverhüttung des Wälzoxides ökolo-
                     gisch verglichen [5]. Datengrundlage bildeten die im SwissZinc-Projekt erarbeiteten
                     Kenngrößen, Betriebsdaten der Flurec-Anlage sowie die aktualisierte Umwelterklärung
                     der Befesa Zinc Freiberg GmbH aus dem Jahre 2016 [4]. Für die Verhüttung des Wälz-
                     oxids wurden die gleichen Rahmenbedingungen wie bei der SwissZinc-Elektrolyse
                     zugrunde gelegt. Die funktionelle Einheit der Ökobilanz betrug 1 kg special high grade
                     Zink (SHG Zink, > 99.995 % Reinheit). Die Umweltauswirkung ist für die beiden Me-
                     thoden bezüglich der ökologischen Knappheit (Umweltbelastungspunkte UBP) sowie
                     des Global Warming Potentials (GWP) in Bild 9 dargestellt. In beiden Fällen weist das
                     SwissZinc-Verfahren eine geringere Umweltbelastung auf.

                     214
Metallrückgewinnungen aus Flugaschen – Das Flurec-Verfahren und die Branchenlösung SwissZinc

                       ökologische Knappheit (UBP)               Global Warming Potential (GWP)
          UBP/kg Zink                                        kg CO2-eq/kg Zink
          7.000                                              8

          6.000                                              7

                                                             6
          5.000

                                                             5

                                                                                                              Rückstände aus MVA
          4.000
                                                             4
          3.000
                                                             3

          2.000
                                                             2

          1.000                                              1

              0                                              0
                        SwissZinc      Waelz+Zinkhütte              SwissZinc       Waelz+Zinkhütte

                    Transporte           Emissionen Wasser        Transporte           Betriebsmittel
                    Emissionen Luft      Bilanz UBP               Emissionen Luft      Bilanz CO2-eq
                    Betriebsmittel

Bild 9:           Ökologischer Vergleich des SwissZinc-Verfahrens mit dem Export von Hydroxid-
                  schlämmen und der Verwertung mittels Wälz- und Zinkverhüttungs-Verfahren
                  (Waelz+Zinkhütte) mit den Methoden der ökologischen Knappheit (UBP) und Global
                  Warming Potential (GWP, CO2-Equivalente)
Quelle:   M. Haupt, S. Hellweg, ETH Zürich, 2018

Unter der Voraussetzung, dass nahezu 100 % der schweizweit anfallenden Hydroxid-
schlämme mit SwissZinc aufbereitet werden, liegen die Kosten für den Bahntransport
zur SwissZinc-Anlage und die Verwertung der Schlämme bei etwa 220 CHF pro Tonne
Hydroxidschlamm (30 % TS). Unter Berücksichtigung der aktuellen Planungsunsicher-
heiten und zukünftiger Preisschwankungen in der Betriebsmittelbewirtschaftung und
dem Produkteverkauf, werden die Verwertungskosten durch das SwissZinc-Verfahren
mit denjenigen der alternativen Verwertungswege in einer ähnlichen Größenordnung
liegen.
Nach Abschluss der Machbarkeitsstudie stimmten im April 2018 28 von 29 KVAs
einer Weiterführung des Projektes zu. Aktuell laufen die Vertragsverhandlungen mit
den Parteien. Bis Anfang 2020 sollen die langfristigen Verträge unterzeichnet und das
Bauprojekt begonnen werden. Mitte 2022 wird nach dem Abschluss des Bauprojektes
eine genauere Investitions- und Betriebskostenermittlung vorliegen, die einen fun-
dierten Realisierungsentscheid ermöglichen soll. Nach diesem Entscheid wird mit der
Inbetriebnahme der Anlage im Jahre 2024 gerechnet.

                                                                                                        215
Stefan Schlumberger

                     SwissZinc – als Branchenlösung zur effizienten Metallrückgewinnung aus KVA-Flug-
                     aschen – ermöglicht die Bündelung der Kräfte zur Effizienzsteigerung und gezielter
                     Nutzung von Synergien. Dies stellt langfristig sowohl ökologisch als auch ökonomisch
                     die optimalste Umsetzung der gesetzlichen Vorgaben zur Metallrückgewinnungspflicht
                     aus Flugaschen dar.

                     4. Literatur
                     [1] Bundesamt für Umwelt (BAFU): Abfallstatistik der Jahre 2010 bis 2017, Bern
Rückstände aus MVA

                     [2] Bundesamt für Umwelt (BAFU): Gewässerschutzverordnung (GSchV), vom 28.Oktober 1998,
                         Bern, Stand 01.06.2018
                     [3] Bundesamt für Umwelt (BAFU): Verordnung über die Vermeidung und die Entsorgung von
                         Abfällen (Abfallverordnung, VVEA) vom 4. Dezember 2015, Bern, Stand 01.01.2019
                     [4] Hasche, U.; Seidel, J.: Aktualisierte Umwelterklärung der Befesa Zinc Freiberg GmbH, Freiberg,
                         2016
                     [5] Haupt, M.; Hellweg, S.: Studie zum ökologischen Vergleich der Zink-Produktion aus KVA-
                         Hydroxidschlämmen: SwissZinc-Verfahren und Befesa-Verfahren, ETH Zürich, 2018
                     [6] Schlumberger, S.; Bühler, J.: Metallrückgewinnung aus Filterstäuben der thermischen Abfall-
                         behandlung nach dem FLUREC-Verfahren. In: Thomé-Kozmiensky, K. J. (Hrsg.): Aschen •
                         Schlacken • Stäube – aus Abfallverbrennung und Metallurgie. Neuruppin: TK Verlag Karl
                         Thomé-Kozmiensky, 2013, S. 377-396

                     Ansprechpartner
                     Dr. rer. nat. Stefan Schlumberger
                     Stiftung Zentrum für nachhaltige Abfall- und Ressourcennutzung (ZAR)
                     Leiter Kompetenzzentrum Hydrometallurgie
                     Emmenspitz
                     4528 Zuchwil, Schweiz
                     +41 32 686 5430
                     stefan.schlumberger@kebag.ch

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Energie aus Abfall
                                      Thiel, Thomé-Kozmiensky, Quicker, Gosten                                        Energie aus Abfall 16
                                                                                                                                                                                Thomé-Kozmie
                                                                                                                                                                                            nsky und Beck
                                                                                                                                                                                                         mann     Energie aus Abf
                                                                                                                                                                                                                                 all 14

                                                Thomé-Kozmiensky und Beckmann                                                  Energie aus Abfall 12

                                                                                                                                                                                                                                                                                1
                                                                                                                                                                                                                                                             Energie aus Abfall
    Energie aus Abfall 11

                                                                                                                                                                                               Thomé-Kozmiensky und Beckmann          Energie aus Abfall 7
                                                    Energie aus Abfall 10

                                                                                       Energie aus Abfall 9

                                                                                                                                                                    ll 8
                                                                                                                                                               s Abfa

                                                                                                                                                                                                                                                                                                Energie aus Abfall 15
                                                                                                                                                              ie au

                                                                                                                                                                                      Thomé-Kozmiensky und Beckmann        Energie aus Abfall 6
                                                                                                                                                            Energ

                                                                                                                                                                                                                                                                      Beckmann
                                                     Thomé-Kozmiensky und Beckmann

                                                                                      Thomé-Kozmiensky und Beckmann
    Thomé-Kozmiensky und Beckmann

                                                                                                                                                      mann

                                                                                                                                                                               Thomé-Kozmiensky und Beckmann      Energie aus Abfall 5
                                                                                                                                                     Beck

                                                                                                                                                                                                                                                                                                  Thiel, Thomé-Kozmiensky, Quicker, Gosten
                                                                                                                                                                                                                                                                          Thomé-Kozmiensky
                                                                                                                                                 und
                                                                                                                                               nsky

                                                                                                                                                                                Thomé-Kozmiensky und Beckmann        Energie aus Abfall 4
                                                                                                                                              zmie
                                                                                                                                         é-Ko

                                                                                                                                                                           Thomé-Kozmiensky und Beckmann     Energie aus Abfall 3
                                                                                                                                        Thom

                                                                                                                                                                                          Thomé-Kozmiensky Beckmann                 Energie aus Abfall 2

Herausgeber: Thomé-Kozmiensky (et. al)

 Energie aus Abfall, Band 1 (2006)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-24-5                                                                               20,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 2 (2007)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-26-9                                                                               20,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 3 (2007)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-30-6                                                                               20,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 4 (2008)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-32-0                                                                               20,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 5 (2008)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-34-4                                                                               20,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 6 (2009)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-39-9                                                                               30,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 7 (2010)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-46-7                                                                               30,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 8 (2011)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-60-3                                                                               30,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 9 (2012)                                                                                                                                                      ISBN: 978-3-935317-78-8                                                                               30,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 10 (2013)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-935317-92-4                                                                               50,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 11 (2014)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-06-0                                                                               50,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 12 (2015)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-18-3                                                                               50,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 13 (2016)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-24-4                                                                               75,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 14 (2017)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-32-9                                                                               75,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 15 (2018)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-39-8                                                                              100,00 EUR
 Energie aus Abfall, Band 16 (2019)                                                                                                                                                     ISBN: 978-3-944310-45-9                                                                              100,00 EUR

                                                                                 Paketpreis                                                                                490,00 EUR
                                    Energie aus Abfall, Band 1 bis 16                                                                                                       statt 720,00 EUR

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                                                                                                                                              D-16816 Nietwerder-Neuruppin
                                                                                                                              Tel. +49.3391-45.45-0 • Fax +49.3391-45.45-10
                                                                                                                                                       E-Mail: order@vivis.de
Vorwort

         Bibliografische Information der Deutschen Nationalbibliothek
         Die Deutsche Nationalbibliothek verzeichnet diese Publikation in der
         Deutschen Nationalbibliografie; detaillierte bibliografische Daten sind im
         Internet über http://dnb.dnb.de abrufbar

                     Stephanie Thiel, Elisabeth Thomé-Kozmiensky,
                Thomas Pretz, Dieter Georg Senk, Hermann Wotruba (Hrsg.):
                          Mineralische Nebenprodukte und Abfälle 6
                      – Aschen, Schlacken, Stäube und Baurestmassen –
                ISBN 978-3-944310-47-3 Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH

Copyright: Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc., Dr.-Ing. Stephanie Thiel
Alle Rechte vorbehalten
Verlag:                 Thomé-Kozmiensky Verlag GmbH • Neuruppin 2019
Redaktion und Lektorat: Dr.-Ing. Stephanie Thiel, Dr.-Ing. Olaf Holm,
                        Elisabeth Thomé-Kozmiensky, M.Sc.
Erfassung und Layout:   Elisabeth Thomé-Kozmiensky, Claudia Naumann-Deppe, Sarah Pietsch,
                        Janin Burbott-Seidel, Ginette Teske, Roland Richter,
                        Cordula Müller, Gabi Spiegel
Druck:                  Universal Medien GmbH, München

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