Partikelcharakterisierung an verschiedenen Immissionsstandorten im Kanton Aargau (PIA) - Methodische Vergleiche und Resultate einer einjährigen ...
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Partikelcharakterisierung an verschiedenen Immissionsstandorten im Kanton Aargau (PIA) Methodische Vergleiche und Resultate einer einjährigen Messkampagne Oktober 2014 Departement Bau, Verkehr und Umwelt
Herausgeber Departement Bau, Verkehr und Umwelt Abteilung für Umwelt Entfelderstrasse 22 5001 Aarau www.ag.ch Fotografie Markus Schenk Departement Bau, Verkehr und Umwelt Abteilung für Umwelt Entfelderstrasse 22 5001 Aarau Text Thomas Zünd Mario Meier c/o Fri Up Passage du Cardinal 1 1705 Fribourg Unterstützt durch das Bundesamt für Umwelt (BAFU) Copyright © 2014 Kanton Aargau 2
Inhaltsverzeichnis
Inhaltsverzeichnis 1
Einleitung 2
1. Motivation 3
2. Methodik 4
2.1 Grobstaub-Probenahme (dp 2.5 - 80 µm) 5
2.2 Grobstaub-Partikelanalytik (dp 2.5 - 80 µm) 5
2.3 Feinstaub-Probenahme (dp ≤ 2.5 µm) 6
2.4 Feinstaub-Inhaltsstoffanalytik (dp ≤ 2.5 µm) 6
3. Messkonzept 8
3.1 Messstandorte 8
3.2 Messinfrastruktur und Messumfang 9
4. Resultate 10
4.1 Grobstaub (dp 2.5 - 10 µm) 10
4.2 Grobstaub (dp 10 - 80 µm) 12
4.3 Feinstaub (dp ≤ 2.5 µm) 14
4.4 Ereignisse 19
4.5 Grössenabhängige Zusammensetzung des Staubes 20
5. Methodenvergleiche und neue Techniken 22
5.1 Eignung des Sigma-2 als orientierende PM10 Messung 22
5.2 Eignung des Sigma-2 für die chemische Partikelcharakterisierung der
Grössenfraktionen zwischen dp. 2.5 und 80 µm 23
5.3 Morpho-chemische Partikelbestimmung ab Ordnungszahl 6 26
5.4 Eignung von Sigma-2 und VS-C Minivolume-Sampler für eine
quellenspezifische Erfolgskontrolle 28
5.5 Eignung des Minivolume-Samplers für die PM10 Bestimmung nach EN
12341 28
5.6 Vergleichbarkeit der EC Bestimmung mittels Sootscan und TOT
Methode 29
6. Lufthygienische Erkenntnisse 32
7. Messtechnische Erfahrungen und Empfehlungen 34
7.1 Sigma-2 Passivsammler 34
7.2 Leckel Minivolume-Sampler VS-C 34
8. Dank 37
9. Glossar 38
10. Literaturhinweise 39
Einleitung Luftgetragene Partikel geraten zunehmend in den Fokus der Luftreinhaltung. Partikel können zum Beispiel zu Verschmutzungen und Korrosionen von Infrastruktur und Gebrauchsgegenständen füh- ren, sie können das Klima beeinflussen und die Atemluft mit kanzerogenen Stoffen belasten. Die Kenntnisse über die Entstehung, die Veränderung und die Auswirkungen sind noch nicht für alle Partikelarten vollständig bekannt. Um die bestehenden Kenntnisse bei den Partikel zu ergänzen, hat die Sektion Luft und Lärm des Kantons Aargau 2013 mit Unterstützung des Bundesamtes für Um- welt (BAFU) ein Projekt zur Partikelcharakterisierung geplant und zwischen April 2013 und März 2014 messtechnisch umgesetzt. Die Messungen wurden primär zur Ermittlung der Partikelherkunft durchgeführt. Zudem sollten ver- schiedene messmethodische Fragen beantwortet werden und die Probenahme- und Analysenerfah- rungen dokumentiert werden. Aufgrund der komplexen Zusammensetzung des Staubes ist es schwierig, mit einer einzigen Analy- se, alle relevanten Kenngrössen zu erfassen. Dies fängt schon bei der Partikelgrösse an, welche sich von wenigen Nanometern bis zu Millimetern bewegen kann. Dazu kommt, dass die chemische Zusammensetzung von Partikel zu Partikel stark variieren kann. Zudem können Primärpartikel aus verschiedenen Quellen agglomerieren und so zu sehr komplexen Objekten transformieren. Aus diesem Grunde wurde schon die Partikelprobenahme in zwei Grössenbereiche gesplittet. Damit lassen sich die Partikel aus verschiedenen Quellen bereits beim Sammeln einigermassen differen- zieren, was die Interpretation der Analysenwerte um einiges vereinfacht resp. überhaupt zulässt. Da die Analytik aufwendig und teuer ist, wurde die Zeitauflösung je nach Komponente und Fragestel- lung unterschiedlich gehandhabt. Die wichtigsten Erkenntnisse aus dem vorliegenden Projekt sind im Kapitel 6 zusammengefasst. Das Kapitel 7 gibt Auskunft über die methodischen Erfahrungen und enthält Empfehlungen und Tipps für andere Organisationen, welche ähnliche Messungen planen und durchführen wollen. PIA Projekt 2013/2014 Seite 2
1. Motivation
In der Schweiz wird die Staubbelastung seit 1998 als PM10 Massenkonzentration gemessen. Damit
lässt sich die örtliche Belastung mit den entsprechenden LRV Grenzwerten vergleichen, jedoch kei-
ne Aussage über die Partikelherkunft und die chemische Zusammensetzung machen. Da die PM10
Konzentrationen der drei kantonalen Immissionsmessstationen an unterschiedlichen Immissionska-
tegorien nur minimale Unterschiede zeigen (Abbildung 1), stellt sich die Frage, ob diese Ähnlichkeit
bei den PM10 Inhaltsstoffen auch auftritt.
120
Baden
100
Sisseln
Suhr
80
PM10 µg/m3
60
40
20
0
Abbildung 1: PM10 Belastung 2012 im Jahresverlauf an drei Aargauer Immissionsmessstan-
dorten
Mit der bestehenden Infrastruktur (High Volume Sampler und TEOM FDMS) ist eine morpho-
chemische Partikelcharakterisierung sehr aufwendig, wenn nicht sogar unmöglich. Deshalb be-
schloss der Kanton Aargau, neue Wege zu beschreiten um solche Informationen möglichst günstig
zu erhalten. Zur gleichen Zeit interessierte sich das BAFU für methodische Fragestellungen im Zu-
sammenhang mit der geplanten einzusetzenden Hardware.
Für das BAFU standen folgende Fragestellungen im Vordergrund:
Ist das Probenahmegerät Sigma-2 für eine einfache und kostengünstige, orientierende PM10
Messung einsetzbar und mit welcher Messunsicherheit muss für Wochenmittelwerte gerechnet
werden? Siehe Kap. 5.1
Ist der Sigma-2 für die Erfassung der chemischen Zusammensetzung sowie die Elementarana-
lyse im Coarse Mode geeignet? Siehe Kap. 5.2
Besteht die Möglichkeit der Inhaltsstoffcharakterisierung für Elemente ab Ordnungszahl 6? Sie-
he Kap. 5.3
Ist mit einer Kombination von Sigma-2 und Minivolume-Sampler eine quellenspezifische Er-
folgskontrollmesskampagne für PM10 möglich? Siehe Kap. 5.4
Für die QS von kontinuierlichen PM10 Messgeräten soll ein Vergleich aufzeigen, ob der Minivo-
lume-Sampler für die gravimetrische Parallelmessung in Wochenauflösung ein taugliches kos-
tengünstiges Verfahren darstellt. Siehe Kap. 5.5
Mit einer Parallelmessung mit dem Sootscan der EMPA und der thermo-optischen EC Bestim-
mung auf den identischen Filtern von 7 unterschiedlichen Immissionsstandorten soll die
Messunsicherheit der BC Bestimmung stationsspezifisch bestimmt werden. Siehe Kap. 5.6
PIA Projekt 2013/2014 Seite 3
2. Methodik Die Bestimmung der Partikelherkunft ist in TSP- oder PM10 Proben nur mit sehr grossem Aufwand möglich. Deshalb wurde die Probenahme grössenselektiv gesplittet. Da der Sigma-2 gemäss VDI 2119:2013 eine Eignung ab 2.5 µm geometrischem Durchmesser hat, war der Splittingpoint zwi- schen den Probenahmemethoden vorgegeben. Für die Probenahme bedeutete dies, dass der Grobstaub dp > 2.5 µm Durchmesser mit dem Sigma- 2 gesammelt wurde und die Partikel dp < 2.5 µm Durchmesser mit einem Minivolume-Sampler mit einem aerodynamischen Grobstaubabscheider. Dieser wurde mit einem Fluss von 200l/h betrieben, sodass die Filterstandzeit mindestens eine Woche betrug und damit im identischen Probenahmein- tervall wie die Sigma-2 Probenahme betrieben werden konnte. Auf eine detaillierte morphologische Charakterisierung der PM2.5 Fraktion wurde verzichtet, da die- se den Umfang des Projektes gesprengt hätte. Da ein grosser Anteil dieser Partikel sekundären Ursprungs ist, ist auch die Morphologie weniger aussagekräftig, wie dies bei primär entstandenen Partikeln der Fall ist. Abbildung 2: Quellen und ihre morpho-chemischen Partikelbeiträge, Quelle Particle Vision GmbH PIA Projekt 2013/2014 Seite 4
2.1 Grobstaub-Probenahme (d p 2.5 - 80 µm)
Die Probenahme des Grobstaubes wurde mit dem Sigma-2 Passivsammler durchgeführt. Die mit
der natürlichen Luftströmung transportierten Partikel gelangen ins wind-beruhigte Innere des Pas-
sivsammlers. Dort sedimentieren die Partikel mit einem geometrischen Durchmesser zwischen 2.5
und 80 µm und setzen sich auf einer transparenten Folie von 65x65 mm2 Fläche ab.
Diese ist auf der Oberseite mit ca. 50 µm eines witterungsbeständigen
Klebers beschichtet, sodass die Partikel auch beim Transport ins Labor
nicht verloren gehen.
Die Probenahme erfolgte über 7 Tage. In vereinzelten Fällen, z.B. Ab-
wesenheit des Wechselpersonals, sind auch abweichende Probenah-
meperioden entstanden. Diese wurden jedoch protokolliert und bei der
Berechnung berücksichtigt. Die exponierten Haftfolien wurden nach der
Exposition trocken und im Dunkeln bei Raumtemperatur zwischengela-
gert und alle 2 bis 3 Monate dem Labor des Deutschen Wetterdienstes
zur Analyse übergeben.
2.2 Grobstaub-Partikelanalytik (d p 2.5 - 80 µm)
Im Labor des Deutschen Wetterdienstes wurden die Folien bei 35 - 40°C in einer staubfreien Umge-
bung konditioniert. Danach wurde aus der 65 x 65 mm2 Haftfolie ein 18 x 18 mm2 abmessendes
Quadrat ausgestanzt. Dieses wurde in einem wässerigen Immersionsöl mit einem Brechungsindex
von 1.43 eingebettet. Die Partikelanalyse erfolgte automatisch unter einem Durchlichtmikroskop bei
20-facher Vergrösserung. Insgesamt wurde eine Fläche von 10 mm2
gescannt. Die daraus entstehenden 100 Bilder wurden mit einem Bilda-
nalysenprogramm analysiert und die Partikel vermessen.
Aus den so gewonnenen Partikeldaten wurden gemäss VDI Richtlinie
2119:2013 die Partikelsedimentationsrate und die Massenkonzentration
für folgende 5 Grössenklassen berechnet:
Partikelgrössenklassen Berechnete Grössenfraktionen
2.5 - 5.0 µm
dp 2.5 - 10 µm (PMC)
5.1 - 10.0 µm
10.1 - 20.0 µm
20.1 - 40.0 µm dp 10 - 80 µm
40.1 - 80.0 µm
Tabelle 1: Grobstaubunterteilung
Der Grobstaub (dp 2.5 - 80 µm) kann aufgrund des Partikelkontrastes unter dem Lichtmikroskop in
transparent und in opak erscheinende Partikel eingeteilt werden. Die opaken Partikel können gröss-
tenteils als anthropogen bezeichnet werden und bestehen vor allem aus Russ, Abrieb und Me-
talloxiden. Die transparenten aus mineralischen und biologischen Komponenten.
Für Proben, welche unter dem Lichtmikroskop auffällig erscheinen, kann im Nachhinein mittels
REM-EDS eine morpho-chemische Analyse durchgeführt werden. Damit können die Partikel che-
misch charakterisiert werden. Mit diesen Angaben lassen sich nachher auch Rückschlüsse auf die
verursachenden Quellen machen. Diese Analytik wurde von der Firma Particle Vision GmbH, Fri-
bourg mittels XL30 Sirion FEG durchgeführt.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 5
Rasterelektronenmikroskopie
Optische Mikroskopie
Abbildung 3: Einzelpartikel Analysenprozess für auffällige Proben mittels Rasterelektronen-
mikroskopie
2.3 Feinstaub-Probenahme (d p ≤ 2.5 µm)
Für die aktive Probenahme wurde ein Minivolume-Sampler Typ VS-C der Firma Leckel, Berlin be-
nutzt. Dieser wurde mit einem PM2.5 Impaktor für einen Fluss von 200 l/h betrieben. Damit lassen
sich Probenahmen zwischen 1 und 4 Wochen Dauer realisieren, ohne dass die Filterkapazität über-
schritten wird.
Das Probenahmegerät braucht ca. 20 W Strom, wiegt rund 10 kg und ist wettertauglich. Da es je-
doch über keinen automatischen Probenwechsler verfügt, müssen die Filter für jedes Probenah-
meintervall vor Ort ausgewechselt werden. Die Partikelabscheidung erfolgte auf 47 mm Pall Quarz-
faserfilter.
Der Fluss wurde einerseits über das angezeigte Probenahmevolumen und über die Laufzeit des
Gerätes überwacht (wöchentlich). Zusätzlich wurde der Fluss mit einem „Massendurchflussregler“ in
Zeitabständen von ca. 3 Monaten kontrolliert und bei Bedarf korrigiert.
2.4 Feinstaub-Inhaltsstoffanalytik (d p ≤ 2.5 µm)
Für die Inhaltstoffanalytik wurde der Quarzfilter mit einem Spezialwerkzeug geviertelt sodass für
jede Analytikmethode ein repräsentatives Filtersegment zur Verfügung stand.
Gravimetrie
Diese Analytik wurde vom Umweltlabor der Abteilung für Umwelt des Kantons Aargau durchgeführt.
Die Konditionierung der Quarzfilter wurde gemäss VDI 2463 Blatt 8 durchgeführt.
Mikrowaage: Mettler UMT5
EC/OC Analytik
Diese Analytik wurde von der Firma mz partner GmbH, Neudorf durchgeführt.
Gerätetyp: Sunset OC/EC Lab Analyzer
Temperaturprotokoll: EUSAAR 2
PIA Projekt 2013/2014 Seite 6
BC Analytik Diese Analytik wurde von der Firma mz partner gmbH, Neudorf durchgeführt. Der Sootscan wurde von der EMPA Dübendorf zur Verfügung gestellt. Gerätetyp: Sootscan Model OT21 Kationenanalytik (K, Na, Mg, Ca) Diese Analytik wurde von der Firma FUB, Forschungsstelle für Umweltbeobachtung, Rapperswil durchgeführt. Gerätetyp: DIONEX Ion Chromatograph, Modell ICS-1600 Anionenanalyik (Cl, NO3, und SO4) Diese Analytik wurde von der Firma FUB, Forschungsstelle für Umweltbeobachtung, Rapperswil durchgeführt. Gerätetyp: DIONEX Ion Chromatograph, Modell ICS-1600 Ammoniumanalyik (NH4) Diese Analytik wurde von der Firma FUB, Forschungsstelle für Umweltbeobachtung, Rapperswil durchgeführt. Gerätetyp: FOSS FIA-Star, Modell 5000 PIA Projekt 2013/2014 Seite 7
3. Messkonzept
3.1 Messstandorte
Das PIA Projekt nutzte bestehende Standorte aus dem Aargauer Immissionsmessnetz und dem
Staffeleggprojekt, welches durch die Abteilung Tiefbau des Kantons Aargau für die Erfolgskontrolle
einer Umfahrungsstrasse initialisiert wurde. Zusätzlich wurden zwei neue Standorte für das PIA Pro-
jekt evaluiert.
Standort Höhe über DTV Charakteristik
Meer
Suhr 390 m 14‘800 Verkehrsbelastet, Stop & Go Verkehr 50 km/h, of-
fene Bebauung
Staffelegg A 470 m 9‘700 Transitverkehr 80 km/h, ländlich (1 km Luftlinie von
„Staffelegg C“ entfernt)
Staffelegg C 410 m 7‘800 Durchgangs- und Lokalverkehr 50 km/h, Dorfkern
(1 km Luftlinie von „Staffelegg A“ entfernt)
Thalheim 670 m < 20 Ländlich, Kuppenlage, sehr gut durchlüftet, Acker-
Punkt 670 bau, Graswirtschaft
Schupfart 450 m 3‘900 Durchgang- und Lokalverkehr 50 km/h, möglicher-
weise Holzfeuerungseinfluss, Dorfrand
Baden 400 m3.2 Messinfrastruktur und Messumfang
An allen Standorten wurden die identischen Messgrössen mit identischer Messinfrastruktur gemes-
sen.
Grobstaub
dp 2.5 - 80 µm
Wochenauflösung Grössenklassierte Massenkonzentration der
opaken Partikel
Wochenauflösung Grössenklassierte Massenkonzentration der
Sigma-2 Passivsammler transparenten Partikel
Wochenauflösung Morpho-chemische Charakterisierung mittels
REM-EDS (für einzelne Proben)
Feinstaub dp < 2.5 µm
Wochenauflösung Gravimetrie
Wochenauflösung Elementarer Kohlenstoff (EC)
Wochenauflösung Organischer Kohlenstoff (OC)
Minivolume-Sampler Wochenauflösung Wasserlösliches Kalium (Stichproben)
VS-C Monatsauflösung Ammonium
Monatsauflösung Nitrat
Monatsauflösung Sulfat
Monatsauflösung Chlorid
Tabelle 3: Messinfrastruktur und Messparameter
PIA Projekt 2013/2014 Seite 94. Resultate
4.1 Grobstaub (d p 2.5 - 10 µm)
Alleine mit zwei Partikelgrössenfraktionen (dp2.5-10 µm und dp 10-80 µm) und der Unterscheidung
zwischen opaken und transparenten Partikeln lassen sich grosse Unterschiede im Konzentrations-
verlauf erkennen. So ist im opaken Grössenbereich dp 2.5 - 10 µm die Konzentration im Sommer-
halbjahr deutlich tiefer als im Winterhalbjahr, was auf den Einfluss einer oder mehrerer zusätzlichen
Quellen im Winter hinweist (Abbildung 5). Da die transparenten Partikel zum gleichen Zeitpunkt
drastisch abnehmen, kann die Zunahme der opaken Partikel nicht nur den schlechteren Ausbrei-
tungsbedingungen im Winterhalbjahr zugeordnet werden, da ein solcher Effekt auch die transparen-
te Partikelkonzentration betreffen würde.
Deutlich sichtbar ist auch der Wettereinfluss bei den transparenten Partikeln, wie z.B. in KW20 oder
KW37, in welchen über 50% der Tage regnerisch waren (Abbildung 6). Dies dürfte darauf zurückzu-
führen sein, dass die Hauptquellen (Winderosion- und Aufwirbelung und biologische Aktivität) stark
auf Nässe reagieren und weniger Partikel emittieren, resp. die Partikel direkt nach der Emission
ausgewaschen werden. Dies im Gegensatz zu anthropogenen Quellen, welche zum grossen Teil
wetterunabhängige Emittenten darstellen (z.B. Verkehr). Aus diesem Grunde reagieren die opaken
Partikel in der KW20 und KW37 mit weniger starken Konzentrationsschwankungen.
Der Peak in der KW24 wird von biologischen Partikeln dominiert. Dass Baden in dieser Periode die
höchsten Konzentrationen aufweist, ist auf den intensiven Grünbewuchs rings um die Messstation
zurückzuführen (Abbildung 6).
6.0
Suhr
opaker Grobstaub dp 2.5 ‐ 10µm [µg/m3]
5.0 Staffelegg A
Staffelegg C
Thalheim
4.0
Schupfart
Baden
3.0
2.0
1.0
0.0
KW13
KW15
KW17
KW19
KW21
KW23
KW25
KW27
KW29
KW31
KW33
KW35
KW37
KW39
KW41
KW43
KW45
KW47
KW49
KW51
KW01
KW03
KW05
KW07
KW09
KW11
Abbildung 5: zeitlicher Konzentrationsverlauf der opaken Partikel d p 2.5 - 10 µm
PIA Projekt 2013/2014 Seite 1012.0
Suhr
transparenter Grobstaub dp 2.5 ‐ 10 µm [µg/m3]
Staffelegg A
10.0 Staffelegg C
Thalheim
8.0 Schupfart
Baden
6.0
4.0
2.0
0.0
KW13
KW15
KW17
KW19
KW21
KW23
KW25
KW27
KW29
KW31
KW33
KW35
KW37
KW39
KW41
KW43
KW45
KW47
KW49
KW51
KW01
KW03
KW05
KW07
KW09
KW11
Abbildung 6: zeitlicher Konzentrationsverlauf der transparenten Partikel d p 2.5 - 10 µm
Für die Beurteilung des Grobstaubes mit einem geometrischen Durchmesser von 2.5 - 10 µm ist zu
beachten, dass der transparente Anteil, welcher hauptsächlich aus natürlichen Quellen stammt und
aus biologischen und mineralischen Partikel besteht, bedeutend höher ist als der opake Anteil, wel-
cher hauptsächlich aus anthropogenen Quellen stammt.
100%
3.4 3.4 3.3 2.9 3.9 4.2
90%
80%
70%
60%
50% dp 2.5‐10 µm transparent
40%
dp 2.5‐10 µm opak
30%
20%
10%
1.9 1.1 1.1 0.9 0.7 0.6
0%
Suhr Staffelegg Staffelegg Baden Schupfart Thalheim
C A
Abbildung 7: relative und absolute Anteile der opaken und transparenten Partikel (absolute
Anteile in µg/m3)
Interessant ist die recht konstante Jahresbelastung der transparenten Partikel über alle Standorte.
Einzig die Standorte Baden und Thalheim weichen geringfügig davon ab. Der Standort Baden ist
fast als parkartig zu bezeichnen und weist viele Bäume und Gebüsche auf. Zudem liegen die nähe-
ren Strassen alle in der Geschwindigkeitszone 30 km/h. Möglicherweise führen diese Umgebungs-
parameter zu weniger Aufwirbelung und einer zusätzlichen Art Filterwirkung an den Blättern und so
PIA Projekt 2013/2014 Seite 11zu einer geringeren Partikelbelastung im Sommer. In Thalheim dürfte die Kuppenlage (erhöhte
Windgeschwindigkeit, Wahrnehmung des Wechselpersonals) und der umliegende Ackerbau zu ei-
ner Erhöhung der transparenten Partikeln im Frühling bis Sommer geführt haben (Abbildung 6).
Mit dem Sigma-2 Passivsammler können nur die groben Partikel quantitativ erfasst werden. Wie die
Abbildung 8 jedoch zeigt, besteht eine Korrelation zwischen den opaken Partikeln (dp 2.5 - 10 µm)
und feinen Russpartikel (EC im PM2.5). Damit lässt sich die Konzentration des feinen Russanteils
aus der Konzentration der opaken Partikel aus der Sigma-2 Messung abschätzen. Für die Quar-
talsmittelwerte liegt die Modellunsicherheit bei ± 25%, für Jahresmittelwerte bei ± 15%.
2.0
y = 0.63x + 0.1
R² = 0.77
1.5
ECPM2.5 [µg/m3]
1.0
0.5
0.0
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0
opakPMC [µg/m3]
Abbildung 8: Korrelation zwischen opaken Partikeln mit d p 2.5 - 10 µm und der EC PM2.5
Konzentration für alle PIA Standorte in Quartalsauflösung
4.2 Grobstaub (d p 10 - 80 µm)
Bei den opaken Partikeln im Grössenbereich dp 10 - 80 µm ist der Einfluss der Strassennähe sehr
gut erkennbar (Abbildung 9). Standorte wie Suhr, Staffelegg C, welche verkehrsdominiert sind, wei-
sen die höchsten Konzentrationen auf. Es ist auch kein ausgeprägter Jahresgang erkennbar, was
auf eine konstante Quelle hinweist. Tatsächlich wird diese Grössenklasse in vielen Studien dem
Strassen- und Reifenabrieb zugeordnet. Damit wäre das recht konstante Konzentrationsverhalten
über das ganze Jahr hinweg erklärbar. Auch die sehr tiefen Konzentrationen am Standort Thalheim,
welcher weit von stark befahrenen Strassen entfernt liegt, unterstützt diese Hypothese. Die Partikel
dieser Grössenklasse sind zwar bezüglich LRV (PM10) nicht relevant, stellen jedoch ein grosse
Verschmutzungspotential auf Gebrauchsgegenständen und Infrastrukturen dar.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 1210.0
opaker Grobstaub dp 10 ‐ 80µm [µg/m3] Suhr
Staffelegg A
8.0
Staffelegg C
Thalheim
6.0 Schupfart
Baden
4.0
2.0
0.0
KW13
KW15
KW17
KW19
KW21
KW23
KW25
KW27
KW29
KW31
KW33
KW35
KW37
KW39
KW41
KW43
KW45
KW47
KW49
KW51
KW01
KW03
KW05
KW07
KW09
KW11
Abbildung 9: zeitlicher Konzentrationsverlauf der opaken Partikel d p 10 - 80 µm
Bei den transparenten Partikeln sind die Unterschiede zwischen den Messstandorten weniger auffäl-
lig (Abbildung 10). Dies hat damit zu tun, dass Pollen und geogene Partikel fast überall und schein-
bar in ähnlichem Konzentrationsausmass auftreten. Bei den transparenten Partikeln des Grössenbe-
reiches dp 10 - 80 µm ist der Jahresgang sehr ähnlich wie im Grössenbereich dp 2.5 - 10 µm. Die
Konzentration liegt um ca. 2 µg/m3 höher und liegt im Sommerhalbjahr bei den Spitzenwerten etwa
um 4 µg/m3.
20.0
Suhr
transparenter Grobstaub dp 10 ‐ 80µm [µg/m3]
Staffelegg A
16.0 Staffelegg C
Thalheim
Schupfart
12.0 Baden
8.0
4.0
0.0
KW13
KW15
KW17
KW19
KW21
KW23
KW25
KW27
KW29
KW31
KW33
KW35
KW37
KW39
KW41
KW43
KW45
KW47
KW49
KW51
KW01
KW03
KW05
KW07
KW09
KW11
Abbildung 10: zeitlicher Konzentrationsverlauf der transparenten Partikel dp 10 - 80 µm
PIA Projekt 2013/2014 Seite 13Diese Erhöhung ist auf die mitgemessenen Pollen und Sporen zurückzuführen, welche einen star-
ken saisonalen Gang aufweisen. Die hohen Spitzen am Standort Staffelegg C lassen sich aber nicht
alleine durch die biologischen Partikel erklären. Auf diese Problematik wird im Kapitel 5.2 detaillier-
ter eingegangen.
Die Abbildung 11 zeigt die Bedeutung des Verkehrs für die opaken Grobstaubpartikel dp 10 - 80 µm
nochmals auf eindrückliche Art. Die Reihenfolge der absoluten Konzentrationen korreliert gut mit
den Standortcharakteristikas bestehend aus Verkehrsmenge, Geschwindigkeitsszenario und Ab-
stand der Messstation zur Strasse.
100%
90% 4.2 5.1 3.9 3.0 5.0 4.0
80%
70%
60%
50% dp 10‐80 µm transparent
40%
dp 10‐80 µm opak
30%
20%
10%
3.1 2.6 1.1 0.9 1.3 0.4
0%
Suhr Staffelegg Staffelegg Baden Schupfart Thalheim
C A
Abbildung 11: relative und absolute Anteile der opaken und transparenten Partikel (absolute
Anteile in µg/m3)
4.3 Feinstaub (d p ≤ 2.5 µm)
Der feine Anteil des Feinstaubes (PM2.5) weist an allen Standorten einen sehr ähnlichen Konzentra-
tionsverlauf auf (Abbildung 12). Einzig im Winterhalbjahr (KW 51-10) weist der höchstgelegene
Standort Thalheim (670 m ü.M.) in gewissen Perioden tiefere Konzentrationen auf. Dieser Fall dürfte
dann aufgetreten sein, wenn dieser Messstandort oberhalb der bodennahen Grenzschicht lag.
60.0
50.0
40.0 Suhr
PM2.5 [µg/m3]
Staffelegg A
30.0 Staffelegg C
Thalheim
20.0
Schupfart
10.0 Baden
0.0
KW13
KW16
KW19
KW22
KW25
KW28
KW31
KW34
KW37
KW40
KW43
KW46
KW49
KW52
KW3
KW6
KW9
KW12
Abbildung 12: PM2.5 Verlauf ohne Feuchtigkeitsereignisse in Thalheim
PIA Projekt 2013/2014 Seite 14Einzelne Abweichungen sind vor allem im Herbst und Frühling beobachtbar, wenn sehr feuchte Be-
dingungen (kondensierender Nebel) vorhanden waren. Davon betroffen war insbesondere der
Standort Thalheim, wo die Feuchtigkeit auf dem Filter kondensierte und ein gelblich-bräunliches
Fleckenmuster hinterliess. Diese Filter wiesen alle eine stark erhöhte PM2.5 und OC Konzentration
auf. Es ist davon auszugehen, dass der feuchte Quarzfilter in diesem Fall nicht nur Partikel, sondern
auch gasförmige Komponenten zurückhielt.
Verkehrsnahe im Siedlungsgebiet liegende Standorte wie Suhr, Staffelegg C und Schupfart weisen
die höchsten Konzentrationen auf. Alle anderen Standorte liegen auf einem identischen Konzentra-
tionsniveau (Abbildung 13).
20
18
16
14
PM2.5 [µg/m3]
12
10
8
6
4
2 17.4 15.2 14.9 13.7 13.6 13.5
0
Staffelegg C
Staffelegg A
Suhr
Schupfart
Thalheim
Baden
Abbildung 13: PM2.5 Jahresmittelwert (KW13/2013 – KW12/2014)
Da die PM2.5 Konzentration zu einem grossen Teil sekundärer Natur ist, ist dies auch nicht weiter
erstaunlich. Die gasförmigen Vorläufer vermischen sich nach ihrer Emission weiträumig und die
daraus entstehenden sekundären Partikel bilden eine recht homogene Hintergrundbelastung aus
Sulfaten, Nitraten, Ammoniumsalzen und organischem Material etc.
Bemerkenswert ist, dass die PM2.5 Konzentration in Thalheim 13.5 µg/m3 erreicht. Wenn die PM2.5
Konzentration in Thalheim als regionaler Hintergrund angenommen wird, würde die lokal erzeugte
PM2.5 Konzentration in Suhr, als verkehrsbelasteter Standort nur ca. 30% ausmachen. Die PM2.5
Belastungen korrelieren gut mit der Verkehrsexposition der Messstandorte.
Der von der EKL vorgeschlagene PM2.5 Grenzwert von 10 µg/m3 wird an allen Standorten über-
schritten.
Bei der Konzentration an elementarem Kohlenstoff (EC) ist die Belastung durch den Verkehr deut-
lich zu erkennen (Abbildung 14). Suhr als verkehrsnaher und stark befahrener Standort weist die
höchste EC Konzentration auf.
Im Gegensatz zu allen anderen Standorten ist am Standort Thalheim kein ausgeprägter Jahresgang
sichtbar. Dies stützt die Annahme, dass Thalheim vor allem die Hintergrundsituation repräsentiert.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 153.0
2.5
Suhr
EC PM2.5 [µg/m3]
2.0
Staffelegg A
1.5 Staffelegg C
1.0 Thalheim
Schupfart
0.5
Baden
0.0
KW13
KW16
KW19
KW22
KW25
KW28
KW31
KW34
KW37
KW40
KW43
KW46
KW49
KW52
KW03
KW06
KW09
KW12
Abbildung 14: EC Jahresverlauf in Wochenauflösung für alle PIA Standorte
10.0
9.0
8.0
Suhr
OC PM2.5 [µg/m3]
7.0
6.0 Staffelegg A
5.0 Staffelegg C
4.0
Thalheim
3.0
2.0 Schupfart
1.0 Baden
0.0
KW13
KW16
KW19
KW22
KW25
KW28
KW31
KW34
KW37
KW40
KW43
KW46
KW49
KW52
KW03
KW06
KW09
KW12
Abbildung 15: OC Jahresverlauf in Wochenauflösung für alle PIA Standorte ohne Ereignisse
Dieselbe zeitliche Auflösung für OC in Abbildung 15 zeigt einen unruhigeren Jahresverlauf mit vielen
Maxima. Die zeitlich verschobenen Peaks in KW18 bis 19 und das unterbrochene Maximum zwi-
schen KW24 und KW32 werden durch hohe VOC Werte (Desorption bei der TOT Methode unter-
halb 300°C) verursacht. Da diese Konzentrationsanstiege an allen Standorten gleichzeitig auftreten
sind anthropogene Emissionen eher unwahrscheinlich. Wahrscheinlicher sind VOC-
Vegetationsemissionen, welche über photochemische Reaktionen in partikuläres organisches Mate-
rial (OM) umgewandelt werden dafür verantwortlich. Die Abbildung 16 zeigt, dass es einen Zusam-
menhang zwischen Temperatur, Ozonkonzentration und den OC-Immissionen während der Vegeta-
tionsphase gibt.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 1610.0 25.0
8.0 20.0
6.0 15.0
[µg/m3]
[°C]
4.0 10.0
2.0 5.0
0.0 0.0
KW14
KW16
KW18
KW20
KW22
KW24
KW26
KW28
KW30
KW32
KW34
KW36
KW38
O3/20 OC Sp3.5
Die erhöhte Chloridkonzentration im Juli am
3.0 Suhr Standort Staffelegg C ist auf den 1. August
zurückzuführen.
Cl‐ PM2.5 [µg/m3]
2.5 Staffelegg A
2.0 Staffelegg C
1.5
Thalheim
1.0
0.5 Schupfart
0.0 Baden
Mai
September
Juni
Juli
Oktober
November
Dezember
Januar
Februar
April
März
August
3.0 Die Ammoniumbelastung ist über das ganze
2.5
Suhr Messgebiet sehr homogen. Die Abweichun-
Staffelegg A gen an den Standorten Staffelegg A und
NH4+ PM2.5 [µg/m3]
2.0
Thalheim in den Wintermonaten sind sehr
Staffelegg C
1.5 wahrscheinlich auf die Höhenlage der
1.0 Thalheim Standorte zurückzuführen. Diese lagen oft in
0.5 Schupfart der Grenzschicht, wo der Nebel sehr dicht
war, Dies führt dazu, dass die gut wasserlös-
0.0 Baden lichen Gase und Partikel frühzeitig aus der
September
Juni
April
Mai
März
Juli
August
Oktober
November
Dezember
Januar
Februar
Atmosphäre eliminiert werden.
2.0
Die EC Konzentrationen sind standortspezi-
fisch und widerspiegeln die Bevölkerungs-
1.5 Suhr dichte und das Verkehrsaufkommen. Der
Jahresverlauf unterscheidet sich wesentlich
Staffelegg A
EC PM2.5 [µg/m3]
1.0 von den anderen PM2.5 Komponenten und
Staffelegg C zeigt an allen Standorten einen typischen
0.5
Thalheim NO2 Jahresgang mit einem Maximum im
Winter und einem Minimum im Sommer.
0.0 Schupfart
Mai
September
Juni
Juli
Oktober
November
Dezember
Februar
April
März
August
Januar
Baden
8.0
Die stark erhöhte Konzentration im Juli am
7.0 Standort Staffelegg C ist auf den 1. August
6.0 Suhr zurückzuführen (Grillieren, Feuerwerk). Die
OC PM2.5 [µg/m3]
5.0 erhöhten Werte in Thalheim in den Monaten
Staffelegg A
4.0 September, November und Dezember sind
3.0 Staffelegg C auf feuchte Filter einzelner Wochen zurück-
2.0
Thalheim zuführen (gelb-braune Spuren auf den Fil-
1.0 teroberflächen). Dies ist ein Probenahme /
0.0 Schupfart
Witterungsartefakt.
September
April
Mai
März
Juni
Juli
August
Oktober
November
Dezember
Januar
Februar
Baden
PIA Projekt 2013/2014 Seite 181.0
Der Anteil des wasserlöslichen Kaliums im
PM2.5 ist ein Tracer für die Holzfeuerungs-
aktivitäten. Dies ist auch im ausgeprägten
Kwasserlöslich [µg/m3]
0.8 Suhr
Jahresgang gut zu erkennen. Der milde Win-
0.6 Staffelegg A
ter 2014 (KW 10 - 13) weist tiefere Kalium-
0.4 Staffelegg C konzentrationen aus als eine Inversionslage
Thalheim während der KW 50 - 51 2013.
0.2
Schupfart
0.0
Baden
24
25
26
27
40
41
50
51
10
11
12
13
KW 2013 / 2014
Abbildung 17: Jahresverlauf verschiedener PM2.5 Komponenten in Monatsauflösung; Kalium
wurde nur stichprobenmässig gemessen
4.4 Ereignisse
1. August am Standort Staffelegg C und Thalheim
In der KW30 wurden an den Standorten Staffelegg C und Thalheim, welche 2.5 km Luftlinie ausei-
nander liegen erhöhte Konzentrationen an Sulfat, Chlorid und organischem Kohlenstoff (OC) im
PM2.5 gefunden (Abbildung 18). Der Befund erhöhter Sulfat- und Chlorid Belastung deutet darauf
hin, dass es sich dabei um Feuerwerksimmissionen handeln könnte. Falls es sich um lokale Feuer-
werksimmissionen handeln würde, müssten im Grobstaub der Sigma-2 Probenahme auch Schwer-
metalle zu finden sein (entsprechende Daten liegen für den Standort Suhr aus dem Jahr 2010 vor).
Deshalb wurde die Sigma-2 Probe unter dem Rasterelektronenmikroskop untersucht. Interessan-
terweise war der Befund auf Schwermetalle negativ. Auch die sehr hohe OC Belastung ist nicht
alleine auf Feuerwerkimmissionen zurückzuführen.
4.0 4.0
Staffelegg C [µg/m3]
3.0 3.0
Thalheim [µg/m3]
Ammonium Ammonium
2.0 Chorid 2.0 Chorid
Nitrat Nitrat
1.0 1.0
Sulfat Sulfat
0.0 0.0
Woche 1. August Woche Woche 1. August Woche
vorher Woche danach vorher Woche danach
360 1.4
WD_10m
1.2
270 WV_hs_10m
1
0.8
180
0.6
90 0.4
0.2
0 0
20.0…
22.0…
0.00 h
2.00 h
4.00 h
6.00 h
Abbildung 18: Einfluss des 1. August auf ausgewählte PM2.5 Komponenten, Windverhältnisse im
Aaretal (Buchs, AG)
PIA Projekt 2013/2014 Seite 19Wahrscheinlich handelt es sich bei der auffälligen Immission um eine Kombination aus lokalen Gril-
lieraktivitäten (OC) und einer Wolke aus Feuerwerksemissionen aus der Explosionspunktzone. Dies
würde erklären, warum man keine Schwermetalle findet jedoch aber Chlorid und Sulfatanteile (die
schwereren Metallpartikel sedimentieren lokal, die sekundär gebildeten Partikel werden weiter
transportiert). Die feinen Partikel vom Explosionspunkt könnten vom dichter besiedelten Aaretal
stammen und horizontal ins höher gelegen Küttigen transportiert worden sein.
Die Meteodaten von der Meteoschweiz Messstation Buchs zeigen, dass bis ca. Mitternacht eine
Südströmung mit nachfolgender Westströmung vorhanden war. Da Thalheim zur selben Zeit auch
einen Sulfat- und einen kleinen Chloridanstieg verzeichnete, könnte dies bedeuten, dass diese Wol-
ke oder Teile davon über Küttigen zuerst nach Norden und dann nach Osten transportiert wurden.
Damit liesse sich die Konzentrationserhöhung an Sulfat und Chlorid am Standort Thalheim über die
Windverfrachtung erklären. Die erhöhten Immissionen am Standort Thalheim könnten aber zum Teil
oder vollständig auch lokaler Natur sein (1. Augustaktivitäten auf dem nahen Parkplatz).
Die Konzentration des organischen Kohlenstoffes im PM2.5 stieg in der Woche des 1. August am
Standort Staffelegg C von 4.5 auf 57 µg/m3 und am Standort Thalheim von 5 auf 21 µg/m3. Bezogen
auf ein 8-h Ereignis würde dies auf OC-Kurzzeitspitzen von 1‘100 µg/m3 resp. 340 µg/m3 hindeuten.
4.5 Grössenabhängige Zusammensetzung des Staubes
Die Zusammensetzung des Staubes variiert standortspezifisch. Je näher der Messstandort an einer
Strasse liegt, desto höher ist die Konzentration in allen Grössenfraktionen. Die Unterschiede zwi-
schen einem strassennahen und einem strassenfernen Standort sind in Tabelle 4 ersichtlich.
Grössenfraktion Strassennah Strassenfern Differenz
(Suhr) (Thalheim)
µg/m3 µg/m3 µg/m3
dpDie Abbildung 19 zeigt auch auf, dass beim PM2.5 das grösste Potential für Massnahmen steckt.
Eine Senkung des PM2.5 hat durch die räumlich ausgeprägte Homogenität den Vorteil, dass damit
eine flächendeckende Senkung verbunden ist.
Der Verlauf der verschiedenen Standorte in Abbildung 20 zeigt, dass eine enge Verlaufs- und Kon-
zentrationsverwandtschaft zwischen allen Standorten existiert. Die Spitzenkonzentrationen treten an
allen Standorten gleichzeitig auf. Dies zeigt auf, wie homogen PM2.5 über das Beobachtungsgebiet
verteilt ist.
60 60
50 50
40 40
[µg/m3]
[µg/m3]
30 30
20 20
10 10
0 0
KW1
KW5
KW9
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
KW1
KW5
KW9
Staffelegg A PM2.5
Suhr PM2.5 Suhr dp 2.5‐10 µm Staffelegg A dp 2.5‐10 µm
Suhr dp 10‐80 µm Staffelegg A dp 10‐80 µm
60 60
50 50
40
[µg/m3]
40
[µg/m3]
30
30
20
20
10
0 10
KW1
KW5
KW9
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
0
KW1
KW5
KW9
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
Staffelegg C PM2.5 Thalheim PM2.5
Staffelegg C dp 2.5‐10 µm Thalheim dp 2.5‐10 µm
Staffelegg C dp 10‐80 µm Thalheim dp 10‐80 µm
60 60
50 50
40
40
[µg/m3]
[µg/m3]
30
30
20
20
10
0 10
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
KW1
KW5
KW9
0
KW13
KW17
KW21
KW25
KW29
KW33
KW37
KW41
KW45
KW49
KW1
KW5
KW9
Schupfart PM2.5
Schupfart dp 2.5‐10 µm Baden PM2.5 Baden dp 2.5‐10 µm
Schupfart dp 10‐80 µm Baden dp 10‐80 µm
Abbildung 20: PM2.5 Jahresverlauf an den PIA Standorten
PIA Projekt 2013/2014 Seite 215. Methodenvergleiche und neue Techniken
5.1 Eignung des Sigma-2 als orientierende PM10 Messung
Die Daten des Sigma-2 Passivsammlers lassen sich nicht direkt in PM10 umrechnen. Der Grund
dafür liegt bei der PM2.5 Konzentration, welche je nach atmosphärischen Bedingungen zeitlich stark
schwanken kann. Die räumlichen Schwankungen des PM2.5 sind jedoch sehr gering und treten je
nach Wetterlage im Winterhalbjahr in Abhängigkeit der Höhe über Meer auf.
50 60
y = 1.01x + 2.14 y = 0.93x + 2.00
R² = 0.89 50 R² = 0.96
Sigma‐2 Modell [µg/m3]
Sigma‐2 Modell [µg/m3]
40
40
30
30
20
20
10 10
0 0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50 60
Baden, TEOM FDMS [µg/m3] Suhr, TEOM FDMS [µg/m3
60 60
y = 1.02x + 1.24 y = 1.08x + 3.47
50 R² = 0.93 50 R² = 0.92
Sigma‐2 Modell [µg/m3]
Sigma‐2 Modell [µg/m3]
40 40
30 30
20 20
10 10
0 0
0 10 20 30 40 50 60 0 10 20 30 40 50 60
Sisseln, TEOM FDMS [µg/m3] Suhr, Digitel HVS [µg/m3]
Abbildung 21: Gegenüberstellung der modellierten PM10 Konzentration zum gemessenen
PM10 Wert in Wochenauflösung, Daten KW13/2013-KW12/2014
Die Berechnung der PM10 Konzentration kann deshalb aus dem Coarse Mode (PM10-2.5) und der
PM2.5 Konzentration erfolgen. Die PM2.5 Konzentration kann entweder am selben Messstandort
gemessen werden, oder als Mittelwert von weiter entfernten Messstationen auf ungefähr gleicher
Höhe über Meer eingesetzt werden.
Die Berechnung des PM10 erfolgt dabei nach folgender Formel:
PIA Projekt 2013/2014 Seite 22cPM10 = cPM10-2.5 + cPM2.5
Dabei gilt:
cPM10-2.5 aus den Sigma-2 Daten berechneter aerodynamischer Coarse Mode
Für die Berechnungen der Werte der Abbildung 21 wurde der PM2.5 Mittelwert der PIA Messstatio-
nen ohne Thalheim verwendet. Die Resultate bestätigen die Vergleichsmessungen von Baden und
Sisseln aus dem Sigma-2 Pilotprojekt 2011/2012.
5.2 Eignung des Sigma-2 für die chemische Partikelcharakterisierung der
Grössenfraktionen zwischen d p . 2.5 und 80 µm
Basierend auf den Resultaten der optischen Mikroskopie wurden vereinzelt auch Proben chemisch
mit dem Rasterelektronenmikroskop gekoppelt mit energiedispersiver Röntgenspektroskopie (REM-
EDS) analysiert. Die Sigma-2 Haftoberfläche, eine mit Klebstoff beschichtete Kunststofffolie, eignet
sich nur beschränkt für eine chemische Partikelcharakterisierung mittels REM-EDS. Die Gründe
dafür sind:
a) Die Partikel können in der dicken Kleberschicht versinken und dann zu wenig Kontrast auf-
weisen
b) Die Folie kann sich unter dem Elektronenstrahl verziehen und somit zu Partikelartefakten
und Fehlmessungen führen
Um diese Probleme zumindest teilweise zu umgehen, kamen zusätzlich handelsübliche REM-
taugliche Klebesubstrate zum Einsatz. Obwohl auch bei diesen besonders die grösseren Partikel
dazu tendieren in der Kleberschicht zu versinken, sind diese Substrate deutlich stabiler unter dem
Elektronenstrahl.
In der Folge werden die Resultate von einigen ausgewählten Proben aufgezeigt. Dabei wurden ein-
zelne Partikel je nach Fragestellung manuell oder automatisiert analysiert und nach folgenden Krite-
rien klassiert, wobei zu beachten ist, dass aufgrund des kohlen- und sauerstoffhaltigen Substrates
diese beiden Elemente nicht in die Klassierung miteinbezogen wurden und die restlichen Elemente
auf 100% normiert wurden (Tabelle 5).
Klasse Kriterien in wt% Klasse Kriterien in wt%
Quarz: Si > 80 % Kalzium: Ca > 50%; S < 15%
Ca-Silikate: 20% < Si < 80%; Ca > 15% Gips: S > 15%; Ca > 15%
Andere Silikate: 20% < Si < 80%; Ca < 15% Schwefel: S > 15%; Ca < 15%
Eisen: Fe > 50% Rest Mischpartikel
Tabelle 5: Klassen für die chemische Partikelklassierung
Am Standort Staffelegg C sind auffällig hohe opake Partikelkonzentrationen vorhanden, welche zum
Teil über denjenigen des Standortes Suhr liegen (siehe Fehler! Verweisquelle konnte nicht ge-
funden werden.). Es stellt sich die Frage, um welche Art von Partikeln es sich dabei handelt und
aus welcher Quelle diese stammen.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 23100 µm
Abbildung 22: lichtmikroskopisches Bild des Standortes Staffelegg C, KW9/2013
Auf Grund dieser Fragestellung wurden die Partikel unter dem REM-EDS morpho-chemisch analy-
siert.
15) Ca-Silikat-Klasse
16) Quarz-Klasse
17) Eisen-Klasse
18) Eisen-Klasse
19) Ca-Silikat-Klasse
20) Quarz-Klasse
21) Ca-Silikat-Klasse
22) Schwefel-Klasse
23) Ca-Silikat-Klasse
24) Ca-Silikat-Klasse
25) Ca-Silikat-Klasse
26) Ca-Silikat-Klasse
27) Ca-Silikat-Klasse
28) Ca-Silikat-Klasse
29) Ca-Silikat-Klasse
30) Ca-Silikat-Klasse
31) Ca-Silikat-Klasse
32) Kalzium-Klasse
33) Ca-Silikat-Klasse
34) Ca-Silikat-Klasse
1) Quarz-Klasse 8) Kalzium-Klasse 35) Kalzium-Klasse
2) Ca-Silikat-Klasse 9) Ca-Silikat-Klasse 36) Ca-Silikat-Klasse
3) Eisen-Klasse 10) Ca-Silikat-Klasse 37) Ca-Silikat-Klasse
4) Klasse der anderen Silikate 11) Ca-Silikat-Klasse 38) Eisen-Klasse
5) Kalzium-Klasse 12) Ca-Silikat-Klasse 39) Ca-Silikat-Klasse
6) Quarz-Klasse 13) Ca-Silikat-Klasse 40) Ca-Silikat-Klasse
7) Eisen-Klasse 14) Kalzium-Klasse
Abbildung 23: REM-EDS Analyse der Probe Staffelegg C, KW9/2013
Bei den Partikeln der Ca-Silikat-Klasse handelt es sich oft um Mischpartikel aus mineralischen Parti-
keln teilweise in einer kohlenstoffhaltigen Matrix. Diese Partikel enthalten meist noch Fe, Na, S, Al,
und weitere Elemente und weisen deshalb auf Strassenabriebpartikel hin. Ein morphologischer Ver-
gleich zwischen Partikeln vom Standort Suhr (Winterprobe) und Staffelegg C (Winter und Sommer-
PIA Projekt 2013/2014 Seite 24probe) zeigte auf, dass es sich bei den Partikeln der Ca-Silikat-Klasse um sehr ähnlich aussehende Partikel handelt. (Abbildung 24) Staffelegg C, KW9/2013 Staffelegg C, KW25/2013 Suhr, KW9/2013 Abbildung 24: REM Bilder verschiedener verkehrsdominierter Proben der Standorte Staffelegg C und Suhr In den Kalenderwochen 49 (2013) und 10 (2014) traten jeweils eine Winter- und eine Frühlingsin- versionslage auf. Um diese Inversionslagen etwas umfänglicher zu charakterisieren, wurden jeweils von jeder Kalenderwoche die zwei Proben vom Standort Suhr und Schupfart morpho-chemisch ana- lysiert. Es zeigte sich, dass die Partikelzusammensetzung in der Kalenderwoche 49 (2013) der bei- den Standorte für Partikel 2.5 - 80 μm unterschiedlich sind. Die Probe aus Suhr enthielt deutlich höhere relative Anteile von Partikeln der Schwefel-Klasse. Dabei handelte es sich vor allem um Nat- riumsulfat. Vergleicht man die beiden Proben aus Suhr von den beiden Inversionslagen, so hat man diesen erhöhten Anteil an Natriumsulfat jedoch nur in der Kalenderwoche 49 (2013) aber nicht in der Kalenderwoche 10 (2014). Somit könnten diese Natriumsulfatpartikel typisch für eine Winterinversi- onslage sein. Auch der Vergleich der beiden Proben der Frühlingsinversionslage zeigt Unterschiede auf. Die Restklasse (Andere) ist in Schupfart deutlich erhöht, wobei es sich dabei teilweise um Par- tikel handelt, welche Mg, K, Na und P enthalten (Abbildung 25). Abbildung 25: Relative Anteile der chemischen Partikelklassen der Inversionsproben der Standorte Suhr und Schupfart PIA Projekt 2013/2014 Seite 25
5.3 Morpho-chemische Partikelbestimmung ab Ordnungszahl 6
Am Standort Staffelegg C wurden parallel zu den DWD Haftoberflächen auch Goldhaftoberflächen
eingesetzt. Mit der Goldoberfläche lassen sich alle Elemente ab Kohlenstoff quantitativ bestimmen.
Damit lassen sich auch Partikel aus leichten Elementen morpo-chemisch bestimmen. Damit die
Partikel wie bei den anderen Haftoberflächen beim Transport nicht verloren gingen, wurden die
Goldoberflächen mit einem Kleber beschichtet. Da dieser aber viel dünner aufgetragen wurde, als
bei den herkömmlichen Substraten, haben diese Substrate zudem den Vorteil, dass die Partikel
nicht im Kleber einsinken können (Abbildung 26).
Abbildung 26: links) Reifenabriebpartikel auf dem Goldsubstrat; rechts) Reifenabriebpartikel
auf einem herkömmlichen Substrat, welches eindeutig im Kleber eingesunken ist.
Die Probe vom 15.5. – 23.5.2014 des Standortes Staffelegg C wurde mittels automatischer Einzel-
partikelanalyse mit dem REM analysiert und die Partikel chemisch klassiert. Diese Klassierung ba-
siert auf den Gewichtsprozenten (wt%) der einzelnen Elementen. Da auch bei dieser Analyse der
Klasse Klassierungskriterien Konzentration in µg/m3 Konzentration in µg/m3
in wt% (2.5 - 10 µm) (2.5 - 80 µm)
Quarz Si+O > 77 %; C < 20 % 0.19 0.61
Si > 10 %; Ca > 10 %;
Ca-Silikate 0.06 0.17
C < 30 %
Andere Sili- Si > 10 %; Ca < 10 %;
0.75 1.54
kate Si+O < 77 %; C < 30 %
Eisen Fe > 30 %; C < 30 % 0.01 0.01
Ca > 15 %; Si < 10 %;
Kalzium 0.75 1.75
S < 11 %; C < 30 %
S > 11 %; Ca > 12 %;
Gips 0.07 0.07
C < 30 %
S > 10 %; Ca < 12 %;
Schwefel 0.01 0.03
C < 30 %
Kohlenstoff C > 30 % 1.22 5.60
Rest Andere Partikel 0.46 0.58
Total 3.52 10.38
Tabelle 6: morpho-chemische Klassierung der Goldsubstratprobe vom 15.5. – 23.5.2014 vom
Standort Staffelegg C
geometrische Durchmesser ermittelt wird, können nach VDI 2119:2013 grössenklassierte Massen-
konzentrationen für die einzelnen Klassen ermittelt werden. Eine Resultate über die einzelnen Klas-
sen und deren Klassierungskriterien, sowie den ermittelten Massenkonzentrationen für die Grössen-
fraktionen 2.5 - 10 µm und 2.5 - 80 µm sind in Tabelle 6 aufgeführt.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 26Betrachtet man die relativen Anteile der REM-EDS Analytik, so machen die Partikel der Kohlenstoff-
klasse etwa 50% der Masse in der Grössenfraktion 2.5 - 80 µm aus. Die andere Hälfte besteht
hauptsächlich aus Partikel der silizium- und kalziumdominierten Klassen. Für die Grössenfraktion
2.5 - 10 µm sieht dies grundsätzlich ähnlich aus, wobei die Partikel der silizium- und kalziumdomi-
nierten Klasse einen leicht höheren Anteil aufweisen und jener der Kohlenstoffklasse etwas tiefer
ausfällt. Dafür ist die Restklasse erhöht (Abbildung 27).
2.5 ‐ 10 µm
Quarz:
Ca‐Silikate:
Andere Silikate:
Eisen:
Kalzium:
Gips:
Schwefel:
Rest:
Kohlenstoff
2.5 ‐ 80 μm
Quarz:
Ca‐Silikate:
Andere Silikate:
Eisen:
Kalzium:
Gips:
Schwefel:
Rest:
Kohlenstoff
Abbildung 27: Vergleich der chemische Zusammensetzung der Grössenklasse d p 2.5 - 80 µm
und d p 2.5 - 10 µm
Die für dieses Projekt speziell hergestellten Goldsubstrate zeigen, dass damit auch die Elemente
Kohlenstoff und Sauerstoff quantifiziert werden können und dadurch der Grobstaub vollständiger
charakterisiert werden kann. Der Klebestoff kann homogen so dünn aufgebracht werden, dass er die
REM-EDS Analytik nicht stört und trotzdem genügend Adhäsion zur Fixierung der Partikel auf der
Goldoberfläche mit sich bringt. Dies erlaubt in Zukunft die Partikel mittels REM-EDS vollständig
chemisch zu charakterisieren.
Ein Vergleich zwischen den REM-EDS und den lichtmikroskopischen Massenkonzentrationen zeigt,
dass die REM-EDS Analytik die Massenkonzentration der kleinen Partikel (dp 2.5 – 10 µm) etwas
unterschätzt. Dies hängt mit grosser Wahrscheinlich mit der Stabilität von flüchtigen Stoffen / Parti-
keln unter dem Hochvakuum und dem Elektronenstrahl, welcher zu einer partiellen Erwärmung
führt, zusammen. Details zu diesem Effekt konnten im Rahmen des vorliegenden Projektes nicht
untersucht werden. Es ist aber nicht ausgeschlossen, dass ein solcher Verlust korrigiert werden
kann.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 275.4 Eignung von Sigma-2 und VS-C Minivolume-Sampler für eine quellen-
spezifische Erfolgskontrolle
Durch die grössenselektive Probenahme können die Partikel aus Verbrennungsvorgängen weitge-
hend von solchen aus mechanischer Erzeugung getrennt werden, auch wenn sie sich chemisch
nicht wesentlich voneinander unterscheiden. Ein Beispiel dafür ist die Differenzierung zwischen Koh-
lenstoff aus motorischem Russ und dem Russ in Reifenabriebpartikeln. Beide Quellen emittieren
elementaren Kohlenstoff, die Partikel unterscheiden sich aber im Partikeldurchmesser.
Eine Differenzierung ist wichtig für die Überprüfung der Wirksamkeit der Euro VI Norm. Durch die
zunehmende Anzahl Euro VI Fahrzeuge sollte sich der motorische Russanteil vermindern. Da Rei-
fen jedoch bis zu 30% Carbon Black enthalten und die Fahrkilometer in Zukunft weiter zunehmen
werden, ist ein zunehmender Anteil Russ aus dieser Quelle zu erwarten. Falls der Russ aus den
zwei Quellen nicht differenziert wird, kann die Veränderung durch die emissionsärmeren Euro VI
Fahrzeuge nicht gesichert nachgewiesen werden.
Anhand eines Transsektes oder eines Höhenprofils mit Sigma-2 Passivsammlern lässt sich auch die
Ausbreitung (Transportdistanz) der groben Partikel ermitteln (Abbildung 28).
4 4
Strassenrand Strassenrand
opak [µg/m3]
opak [µg/m3]
Bordkante Küttigen Dorf
2 2
0 0
1 10 100 1 10 100
dp [µm] dp [µm]
Abbildung 28: Abriebpartikelmessung auf verschiedenen Höhen (Standort Staffelegg A) linkes
Bild, Abriebpartikelmessung an zwei Strassenrändern (Staffelegg A und Staffelegg C), rechtes
Bild
Im Staffeleggprojekt 2013 wurde eine Probenahme Kombination aus Sigma-2 und VS-C Minivolu-
me-Sampler zur Differenzierung von Verkehrs- und Siedlungspartikeln eingesetzt. Mehr Informatio-
nen dazu sind im Bericht der Abteilung für Tiefbau des Kantons Aargau vorhanden. Der Bericht
kann über die Sektion Luft und Lärm bei Herrn Markus Schenk bezogen werden.
5.5 Eignung des Minivolume-Samplers für die PM10 Bestimmung nach
EN 12341
Am Immissionsmessstandort Suhr wurde ein Vergleich der PM10 Massenkonzentration zwischen
dem Digitel High Volume Sampler und dem Leckel Minivolume -Sampler durchgeführt. Bei beiden
Probenahmeverfahren wurden Pall Quarzfaserfilter verwendet. Diese wurden unter identischen Be-
dingungen konditioniert und gravimetrisch bestimmt.
Der Minivolume-Sampler zeigt bei allen Proben eine höhere Massenkonzentration. (Abbildung 29)
Es gibt verschiedene Gründe, welche zu einem solchen Verhalten führen können.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 28a) Ungenaue Impaktordimensionierung, welche zu einem Cut-off über 10 µm führen könnte
und so zu einer höheren Massenkonzentrationen neigen würde
b) Weniger hohe Desorption von flüchtigen Komponenten durch die „sanfteren“ Bedingungen
(Druckverlust, Reibungswärme etc.) auf der Filteroberfläche durch den geringeren Durch-
fluss
Aufgrund der anfänglich bis zu 30% zu hohen Einzelwerte gegenüber dem High Volume Sampler,
wurde der PM10 Impaktor des Minivolume-Samplers modifiziert. Da der Düsendurchmesser nicht
verkleinert werden konnte, wurde der Abstand zwischen Düsenauslass und Prallplatte durch eine
Edelstahlscheibe von 0.8 mm Dicke verringert.
Diese Modifikation erbrachte eine Erhöhung der im Impaktor abgeschiedenen Grobstaubpartikel.
Mit dieser Modifikation weist der Minivolume-Sampler eine mittlere Abweichung von +6 % Mehrbe-
fund gegenüber dem High Volume Sampler auf. Dieses Resultat korrespondiert gut mit einem vom
DWD durchgeführten Versuch für PM2.5 und einem Mehrbefund von 7%.
60 60
y = 1.28x ‐ 0.4 y = 1.03x + 0.7
50 R² = 0.91 50 R² = 0.97
n = 18 n = 27
Leckel VS‐C [µg/m3]
Leckel VS‐C [µg/m3]
40 40
30 30
20 20
10 10
0 0
0 10 20 30 40 50 60 0 10 20 30 40 50 60
Digitel HVS [µg/m3] Digitel HVS [µg/m3]
Vergleichsdaten zwischen KW39/2013 – Vergleichsdaten zwischen KW8 – KW36/2014
KW7/2014 ohne Impaktor Modifikation mit modifiziertem Impaktor
Abbildung 29: PM10 Massenkonzentrationsvergleich zwischen Minivolume-Sampler und High
Volume Sampler; Wochenmittelwerte
5.6 Vergleichbarkeit der EC Bestimmung mittels Sootscan und TOT Methode
Auf den PM2.5 Quarzfiltern wurden vor der EC/OC Bestimmung mittels TOT Methode mit einer rein
optischen Methode der Black Carbon Gehalt (BC) bestimmt. Auch die EMPA führt solche Messun-
gen auf PM10 Filtern, welche mit dem High Volume Sampler beprobt wurden durch.
Die optische Methode (Sootscan) hat den Nachteil, dass Filter mit starker Belegung nicht messbar
sind, was bei High Volume Sampler Filtern öfter vorkommt. Deshalb wären Filter mit einer tieferen
Beladung idealer für die BC Bestimmung mittels Sootscan.
Die Abbildung 30 zeigt die Resultate der PIA Standorte im Vergleich zu der EC Bestimmung mittels
TOT Methode.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 292.5 2.5
y = 0.029x + 0.4 y = 0.023x + 0.3
2.0 R² = 0.40 2.0 R² = 0.69
EC [µg/m3]
EC [µg/m3]
1.5 1.5
1.0 1.0
0.5 0.5
0.0 0.0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
Suhr, IR Batn880 [1/10^6m] Staffelegg A, IR Batn880 [1/10^6m]
2.5 2.5
y = 0.027x + 0.2 y = 0.021x + 0.2
2.0 R² = 0.80 2.0 R² = 0.52
EC [µg/m3]
EC [µg/m3]
1.5 1.5
1.0 1.0
0.5 0.5
0.0 0.0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
Staffelegg C, IR Batn880 [1/10^6m] Thalheim, IR Batn880 [1/10^6m]
2.5 2.5
y = 0.024x + 0.2 y = 0.034x + 0.1
2.0 R² = 0.66 2.0 R² = 0.86
EC [µg/m3]
EC [µg/m3]
1.5 1.5
1.0 1.0
0.5 0.5
0.0 0.0
0 10 20 30 40 50 0 10 20 30 40 50
Schupfart, IR Batn880 [1/10^6m] Baden, IR Batn880 [1/10^6m]
Abbildung 30: XY Plots für Sootscan und TOT Methode für die Minivolume sampler Filter
Die R-Quadrate sind durchwegs tiefer als diejenigen aus den Auswertungen der EMPA für die High
Volume Sampler Filter (Abbildung 31). Die höher belegten Minivolume-Filter während des Winter-
halbjahres weisen eine durchwegs höhere Übereinstimmung beider Methoden auf.
Dies könnte damit zu tun haben, dass die Belegung zu wenig hoch ist und die durchscheinende
Filtermatrix einen negativen Einfluss auf das Absorptionsverhalten hat.
Die Filterseite (grobe oder feine Seite der Quarzfilter für die Partikelabscheidung) hat keinen Ein-
fluss auf das Resultat.
PIA Projekt 2013/2014 Seite 302.0 2.0
y = 0.031x + 0.16 y = 0.037x + 0.06
R² = 0.78 R² = 0.88
ECTOT [µg/m3] 1.5 1.5
EC [µg/m3]
1.0 1.0
0.5 0.5
0.0 0.0
0 10 20 30 40 0 20 40 60
Sootscan IR Batn880 [1/10^6m] IR Batn880 [1/10^6m]
Baden KW18-39/2013 und KW9-17/2014 Baden KW40/2013 – 9/2014
Abbildung 31: Vergleich zwischen Sootscan und TOT Methode in Abhängigkeit der Jahreszeit
Aufgrund der tieferen Belegung konnten fast alle Filter analysiert werden. Eine detaillierte Aufstel-
lung enthält die Tabelle 7
Filter innerhalb 880 nm, ATN6. Lufthygienische Erkenntnisse Allgemein Mit einer grössenselektiven Probenahme (dp < 2.5 µm, dp 2.5 - 10 µm und dp 10 - 80 µm), einer Kombination von nasschemischen und mikroskopischen Analysenmethoden kann die Partikelher- kunft weitgehend bestimmt werden. Somit ist es möglich Informationen zu den Quellenanteilen des Staubes zu erhalten. Diese Methodik ermöglicht ebenfalls die Durchführung von Erfolgskontrollmes- sungen nach Sanierungen und die Behandlung von Klagen. Dazu braucht es keine teuren zeitlich hochaufgelösten Zeitreihen, jedoch ein sehr gutes Verständnis über die Partikelentstehung und über die morpho-chemischen Eigenschaften von Partikeln. Sigma-2 Passivsammler NABEL Messungen zeigen, dass die Grobstaubfraktion dp 2.5 - 10 µm im Jahresmittel zwischen 20 und 30% der PM10 Belastung ausmacht. Die Resultate mehrerer Projekte mit Sigma-2 Probenah- men zeigen, dass mit der Grobstaubfraktion dp 2.5-10 µm eine günstige orientierende PM10 Mes- sung möglich ist. Die mit dem Sigma-2 Passivsammler erhobenen Daten erlauben auch eine Beur- teilung, welcher Anteil der Partikel auf anthropogene Quellen (opake Partikel) zurückzuführen sind und welcher Anteil biologischer resp. mineralischer Natur (transparente Partikel) ist. Für Staubbeschwerdefälle mineralischer Natur (Kieswerke, Betonrecycling, Baustellen etc.) leistet der Sigma-2 Passivsammler gute Dienste, da einfach erkannt werden kann, ob die transparenten Partikel in übermässigen Konzentrationen vorkommen (Vergleich mit anderen Standorten). Durch eine chemische Analyse der Partikel kann auch beurteilt werden, ob die vermutete Quelle identisch mit der Immission ist (Fingerprint Vergleich). Über die transparenten Partikel können überregionale, wetterbedingte Luftqualitätsänderungen gut detektiert werden. Bei einer Störung mit Niederschlag sinkt die Belastung an transparenten Partikeln stark ab. In diesem Fall weisen alle Messstandorte niedrige transparente Partikelkonzentrationen auf, im Gegensatz zu den opaken Partikeln, welche sich je nach lokaler Quellenstärke unterschied- lich verhalten. Grobstaub (dp 2.5 – 80 µm) Die Grobstaubpartikelkonzentration kann sehr wahrscheinlich durch intensive Begrünung (Bäume und Sträucher) und langsame Geschwindigkeitsszenarien (siehe Standort Baden) gesenkt werden. Eine intensive Begrünung bringt im Frühsommer zwar erhöhte Konzentrationen an biologischen Partikeln im Grössenbereich dp 2.5 -10 µm und beim partikulären organischen Material im PM2.5 mit sich. Strassen-und Reifenabrieb weist im Bereich von dp 10 – 40 µm ein Maximum auf. Es gibt aber auch Abriebpartikel unterhalb von einem Partikeldurchmesser von 10 µm. Für die Messungen von groben Partikeln, welche aus dem Strassen- und Reifenabrieb stammen, ist die Probenahmehöhe und der Abstand zur Strasse von grösster Wichtigkeit. Auch Belagsqualität und die Geschwindigkeit spielen eine zentrale Rolle für die Abriebpartikelentstehung. PM10 Sehr ähnliche PM10 Konzentrationen bedeuten nicht, dass auch die Staubzusammensetzung iden- tisch ist. Mit einer grössenselektiven Probenahme und der entsprechenden Analytik auf den zwei Grössenfraktionen können wesentliche Details zur Staubherkunft ermittelt werden. Vor allem mit der Einzelpartikelanalyse mittels Rasterelektronenmikroskopie können die Vermutungen aus der Licht- mikroskopie bestätigt werden. Ein Beispiel dazu zeigt die Abbildung 32 von der KW 23 und 48 des Standortes Suhr. Es ist gut er- sichtlich, dass die PM10 Fraktion mit dp 2.5 – 10 µm und auch der restliche Grobstaub sich sehr unterschiedlich verhalten und die PM10 Konzentration sich trotzdem fast auf identischem Niveau bewegt. PIA Projekt 2013/2014 Seite 32
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